2020 Fiscal Year Annual Research Report
Material research and physics of multipole in 5d electron systems
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20H01858
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
平井 大悟郎 東京大学, 物性研究所, 助教 (80734780)
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2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 多極子秩序 / スピン軌道相互作用 / 5d電子系 / ダブルペロブスカイト / 四極子秩序 / レニウム化合物 / 放射光X線 / 電子相関 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
5d遷移金属化合物では、スピン軌道相互作用と電子相関の複合効果により、他の電子系では実現できない多彩な量子相の発現が期待される。本研究では、スピンと軌道の自由度が結合することで生じる多極子の秩序状態を、5d電子系を特徴づける基本的な電子相として位置づけ、秩序形成の微視的な機構解明を目指す。具体的にはダブルペロブスカイトの系統的な合成と物性測定を行い、それらの物質の微視的パラメータを比較することで、多極子秩序の決定因子解明を目指している。
2020年度は多極子秩序を示す5d電子系の典型物質としてBa2MgReO6に着目し、この化合物に対してMgサイトへの元素置換による系統的な化学修飾を行った。Mgサイトにイオン半径のより大きなZn, Cd, Caを置換すると、Mgでは歪のない立方晶の結晶構造を、Cd, Caでは正方晶に歪んだ結晶構造を取ることがわかった。一方、磁気基底状態を比較すると、Mg, Zn, Cdでは弱強磁性であるが、Caでは自発磁化を持たない反強磁性となった。Cdの試料ではMgと同様な四極子秩序転移とみられる異常が比熱と線熱膨張で観測され、同じ基底状態をもつことも明らかにした。これらの物質を比較すると、多極子の基底状態は、遷移金属元素の局所的な歪よりもむしろ遷移金属間距離などで変化する磁気的・静電的相互作用の競合によって決定されていると考えられる。また、放射光を使ったBa2MgReO6に対する精密な構造解析の結果、理論的に提案されていた四極子秩序と整合する四極子秩序パターンが観測された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
5d遷移金属化合物では、スピン軌道相互作用と電子相関の複合効果により、他の電子系では実現できない多彩な量子相の発現が期待される。本研究では、スピンと軌道の自由度が結合することで生じる多極子の秩序状態を、5d電子系を特徴づける基本的な電子相として位置づけ、秩序形成の微視的な機構解明を目指す。具体的にはダブルペロブスカイトの系統的な合成と物性測定を行い、それらの物質の微視的パラメータを比較することで、多極子秩序の決定因子解明を目指している。
2020年度はBa2MgReO6のMgサイトに同じ価数でイオン半径の異なるイオンを化学置換することで、系統的に化学圧力の効果を検証した。当初、多極子秩序の実現には結晶の対称性が最も重要だと想定していたが、予想に反して電子基底状態の変化は立方晶と正方晶の切り替わりではなく、化学圧力による格子定数の変化によってもたらされることがわかった。さらに、これまで物性の明らかになっていなかったBa2CdReO6でもBa2MgReO6と同様に、四極子秩序転移を起こしたのち、傾角反強磁性転移を示すことを明らかにした。化学置換以外の方法でも基底状態の変化を検証しており、Ba2CaReO6では40 T以上の磁場を印加すると急激に磁化率が大きくなるメタ磁性転移が観測され、基底状態がBa2MgReO6と同様の傾角反強磁性転移と考えられる。つまり、磁場による基底状態の切り替えが起こったと考えられる。このように、当初の計画通りに順調に研究が進められている。
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| Strategy for Future Research Activity |
2020年度に行った、四極子秩序を示すBa2MgReO6のMgサイトへの化学置換効果の検証によって、化学圧力による遷移金属間距離の制御によって多極子基底状態を変化させることが出来ることが分かった。また、磁場の印加によっても基底状態を変化させることが出来ることがわかった。2022年度はMgサイトを2価のイオンから3価のイオンに置換することで、電子数の変化による電子状態の変化を明らかにする。Mgサイトの価数が1つ増えると、電荷中性を保つために遷移金属イオンが5d1の電子配置をもつRe6+から5d2のRe5+へと変化する。d電子数が増えることで多極子自由度の増加が期待され、この時にどのような多極子基底状態が実現するのかを明らかにする。同時に、単結晶を用いたより詳しい物性測定ができるように2020年度に多結晶試料の合成に成功した物質の単結晶試料育成をすすめる。
2020年度はイオン半径の異なるイオンを置換し化学圧力による電子状態の変化を調べたが、2022年度はBa2MgReO6に対する物理的な圧力効果の実験を行う。両者を比較することで、電子状態を決定する要因をさらに詳細に明らかにすることが出来ると考えている。
これまでに得られた結果は、学術会合での発表や、国際的な科学雑誌への論文投稿を行い、成果を広く発信していく。
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