2020 Fiscal Year Annual Research Report
過電圧生成一様電離波によるエネルギー遷移過程制御プラズマ窒素固定
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20H01890
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
高島 圭介 東北大学, 工学研究科, 助教 (70733161)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
金子 俊郎 東北大学, 工学研究科, 教授 (30312599)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | ナノ秒パルス放電 / 振動励起 / 窒素固定 / 非自己維持放電 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
放電プラズマ窒素固定の研究は，無尽蔵原料と自然エネルギーで価値ある物質を創成できるため，化石燃料に依存しない持続可能な社会の実現に寄与する．本研究では，高効率なプラズマ窒素固定の実現に重要な，高圧下での体積充填的な振動励起窒素生成を目指し，申請者独自の過電圧生成電離波による非自己維持放電プラズマの生成法を研究する．非自己維持放電プラズマは，放電電力の多くを窒素解離の活性化エネルギー低減に寄与できるとされる振動励起窒素生成に利用できる可能性があり，電力効率の高い窒素固定の鍵となる可能性がある．さらに，大気圧下に近い高圧下での過電圧生成電離波は空間一様な電離に寄与できると考えており，反応体積を確保した実用的な窒素固定実現に向け重要である．
今年度は特に非自己維持放電プラズマの生成条件を詳細に検討し，高振動励起窒素生成とその観測技術の向上に注力した．その結果，非自己維持放電用の直流電圧の重畳印加により，発光分光法から回転温度が100K以下の上昇の時，ラマン散乱計測から1000K程度の振動温度上昇が得られる条件が判明した．0.1気圧における非自己維持放電の各パラメータ調整の結果，重畳直流電圧の増加と共に振動温度が非線形的に上昇し，本研究の非自己維持放電プラズマを用いることで，選択的な振動励起が実現できることを実験的に示した．この結果は，活性化エネルギーの低い窒素解離反応が期待できる高振動励起窒素（v>12）の効率的生成が期待できるプラズマ源となっている可能性を示しており，効率的なプラズマ窒素固定の実現に向け有意義な進展が得られた．
過電圧電離波生成に関しては，当初の予定通り絶縁破壊の遅延制御の有効性が期待されるという知見が得られた．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では，直流重畳による放電プラズマ中の換算電界制御により選択的振動励起の実現を目指している．当初３年間で高振動励起窒素分子（v>12）を観測し，発光分光によるガス温度計測により，振動励起の選択性示す実験計画を立てていたが，当初より早くレーザーラマン散乱・発光分光計測システムが構築でき，一年目でv＝8までの振動励起窒素の観測と，回転温度計測が可能となった．このため，過電圧電離波生成後に予定していた選択的振動励起実験を実施し，非自己維持放電プラズマの生成条件を詳細に検討することで，0.1気圧において振動温度3000K程度がガス温度700K以下で実現された．さらに，非自己維持放電用の直流電圧の重畳印加により，1000K程度の振動温度上昇が観測される一方で回転温度は100K以下の上昇となる選択的振動励起が，非自己維持放電プラズマ体積内部で観測できた．これにより本研究の非自己維持放電プラズマが窒素の効率的な振動励起を実現できている可能性が実験的に示された．
さらに，非自己維持放電終了後の振動温度測定を行い，振動励起窒素の減衰緩和時間が，重畳直流電圧の有無によらず約3 msであった．このことから，非自己維持放電は振動励起において重要なエネルギー入力となる一方で，振動励起窒素の緩和に大きく影響しない可能性があるという新たな知見が得られた．
これまでに，予定していた電離波面の発光観測などが実施できる基盤が整い，電離波生成遅延が電離波面の一様性に寄与するという観測結果が得られ，過電圧生成電離波による一様電離の可能性が示されている．一方で当初予定していた，過電圧生成電離波の高繰返し生成に関しては偶発的生成に留まり，これまでのところ制御に関して重大な進展は得られていない．
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| Strategy for Future Research Activity |
選択的振動励起を実験的に示した1年目の進捗状況から，特に重要と考えられる高振動励起窒素（v>12）の生成が期待される．本研究では，実用的なプラズマ源を視野に高振動励起窒素の高密度生成を目標としており，その直接観測は本研究を加速させると考えられる．そこで当初の予定を早め，感度に優れた観測器を用いて高振動励起窒素の直接観測を可能とする計測系の確立を目指す．また，現在は100マイクロ秒オーダーの時間間隔で計測しているが，今後振動温度が上昇していく過程などを詳細に計測し，さらに，現在の0.1気圧より高圧下での非自己維持放電プラズマ生成を検討し，高振動励起窒素の高密度化を実験的に探索する．
また同時に，本装置において窒素固定反応を効率よく引き起こす手法を検討するため，振動順位間のエネルギー遷移過程のモデル化を進める．これにより，直流の重畳と振動緩和の関係を検討し，振動励起窒素の生成だけでなく損失過程も考慮した非自己維持放電プラズマ生成の理解を深める．
また，1年目の進捗状況から，過電圧電離波は電離一様性の改善に一定の効果があると考えられ，特に伝搬開始制御が重要となっている．そこで，２年目では高繰返しでの安定した過電圧生成電離波の実現を目指し，過電圧生成電離波を高繰返しで制御できる放電回路機構の開発に注力する．
また，3年目に予定しているNO生成量観測は，レーザーラマン散乱分光・NOレーザー誘起蛍光・発光分光を一つの放電装置で順次計測可能にすることで実現できる．当初3年目に準備し実施する予定であったが，今年度紫外線光源の準備を進め，最終年度の速やかに開始を目指す．
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