2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of Innovative Thermal Insulator using Interfacial Resistance of Different Polymer Materials
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20H02083
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
齊藤 卓志 東京工業大学, 工学院, 准教授 (20302937)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 界面熱抵抗 / 非相溶 / 高分子材料 / 相構造 / 分子動力学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高分子材料中の伝熱は，主として高分子鎖に沿ったフォノン伝導によるため，互いに非相溶な材料間の界面において，分子の相互貫入が阻害される場合，相対的に分子間距離が拡大するため熱抵抗が発現する可能性がある．これまで，異種高分子材料の界面における熱抵抗に対する実験的計測ならびにシミュレーションによる推定を行ってきたが，より定量性を持ったデータの推定/取得が「革新的な断熱材」の開発に欠かせない．
そこで2021年度は，前年度に引き続き逆非平衡分子動力学（RNEMD）法により，互いに非相溶な材料組み合わせである，ポリスチレン（PS）とポリメチルメタクリレート（PMMA）の界面における熱抵抗の推定を実施した．温度制御法と圧力制御法はNose-Hoover法とParrinello-Rahman法を採用し，計算領域に対して周期境界条件を全ての境界に適用した．また，PSおよびPMMAの分子量として約3,000を想定し，下記で述べるシミュレーション結果の妥当性検討においては計算負荷の観点から粗視化モデルを，それを踏まえた界面熱抵抗の推定では全原子モデルを採用した．
RNEMDによる熱抵抗値推定における妥当性の検討では，まずRNEMD法により得られる対象材料の熱伝導率の推定値に与える分子末端間距離に基づく適正な計算領域サイズを評価し，本研究で検討した分子量では最低でも60Åが必要であることを確認した．その上で，RNEMDの実施における時間刻み，対象領域内の緩和が進み安定した結果を得るために要する時間，界面熱抵抗を考慮する際に導入する層構造方向厚さの最低必要厚さとして，それぞれ1 fs，3 ns，基準とする計算領域サイズの5倍となることを明らかにした．以上を踏まえ，PSおよびPMMAの界面熱抵抗として3.78×10-9 m^2 K/Wを得た．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題の核心をなす学術的「問い」の一つである「異種高分子材料の界面における熱抵抗の大きさ」について，限られた材料組み合わせ（PSとPMMA）ではあるが，分子動力学に基づくシミュレーション推定による定量的評価を進めている．特に前年度（2020年度）では，一部において計算結果の妥当性検証に不十分な点があったが，本年度（2021年度）において，シミュレーション条件が与える結果への影響を詳細に検討し，計算コストを無駄に増大させることなく，実験結果ともある程度の整合性を持つ結果を導くことができるようになった．これらを踏まえ，界面熱抵抗を利用した「革新的な断熱材」を得るためには，現状の界面熱抵抗ではその絶対値が低い（1/100～1/1000程度）ことが分かってきた．そこで，より高い界面熱抵抗を発現させるために，界面近傍の分子の振る舞いに注目し，その熱振動状況を例えば平均二乗変位に基づいて評価する，あるいは界面近傍における材料同士のオーバーラップを変化させる影響，などのアイデアを持つに至っている．以上より，研究はおおむね順調に進展していると考える．
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| Strategy for Future Research Activity |
分子動力学法の一種であるRNEMD法により，本研究課題の核心をなす学術的「問い」の二つ目として挙げている「分子レベルにおいて界面熱抵抗の大きさを支配する要因」を明らかにする．既にPS/PMMAの組み合わせについては一定の知見を得ているが，それ以外の材料組合せについても界面熱抵抗の推定を進める．その際，界面熱抵抗の大きさに影響するファクターとして，樹脂材料同士の親和性の評価指標の一つであるSolubility Parameter（SP）値が考えられる．あるいは，界面近傍に存在する分子の平均二乗変位を評価軸とした検討も行う．
また，2021年度から検討を始めている，分子相互拡散領域を強制的に厚く設定することが与える界面熱抵抗への影響についても，引き続き検討を実施する．これは材料界面にナノインプリントにより微細な凹凸構造を導入した状況に相当すると考えられ，このようなアプローチによる界面（層）の拡大が与える界面熱抵抗への影響を評価する．
さらに，高分子材料同士の界面だけでなく，セラミックス/高分子，あるいは半導体/高分子のように，現在の電子デバイスにおいて頻出の材料界面における熱抵抗の評価も実施する．これらの検討を通して，より大きな界面熱抵抗を発現し得る界面状態の特徴を探索するとともに，界面熱抵抗が生じるメカニズムについて分子スケールでの考察を進める．
加えて，実験的に多層化構造での界面熱抵抗の検討を行う際に必要となる試料の作成法として，二枚の上下円板間に半円同士の材料を隣り合わせに設置した系について，上下の円板を互いに反対方向に回転させることで多層化構造を得る手法を提案する．この系における多層化構造発達に関するシミュレーションと実験的評価検討を行う．
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Research Products
(1 results)
