2020 Fiscal Year Annual Research Report
超高密度プロトン含有リン酸塩ガラスのプロトン移動の科学と高速プロトン伝導性の実現
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20H02428
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
西井 準治 北海道大学, 電子科学研究所, 教授 (60357697)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小野 円佳 北海道大学, 電子科学研究所, 准教授 (20865224)
石山 智大 国立研究開発法人産業技術総合研究所, エネルギー・環境領域, 主任研究員 (30760194)
小俣 孝久 東北大学, 多元物質科学研究所, 教授 (80267640)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | ガラス / プロトン / イオン伝導 / 燃料電池 / 結晶化 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、北大グループと東北大・産総研グループが連携して、リン酸塩ガラスのプロトン移動度の支配因子を学術的に明らかにすることを目的としている。
北大グループは、Na2O-La2O3-GeO2-P2O5系ガラスにおいて、LaをGeに置換することでプロトン伝導度が上昇する現象を見いだしていたが、その原因は未解明であった。そこで、東北大・産総研グループ、およびNIMSと連携して、ガラス構造とプロトン伝導度の相関の解明に取り組みんだ。SPringの高エネルギーX線回折測定によってGeが6配位であることが明らかとなり、XPS,NMR測定より、P-O-Ge結合の形成がプロトンの移動度の向上に重要な役割を担っていると推察された。本研究は、ガラスにおけるカチオン移動現象に関する重要な知見であることから、体系的に整理した上で論文投稿する予定である。
また、北大グループは、Na2O-SiO2-P2O5系ガラスにおいて、Naの90%以上をプロトンに置換することでプロトン伝導が発現することを見出した。この組成系は、現在までに報告されている中で最も単純な3成分系である。最近、高エネルギーX線回折測定によりSiが6配位であり、プロトン伝導の活性化エネルギーが、これまで検討してきたガラス系の中で最も高い1.2eV以上であることが分かった。このガラス系は、本研究課題の目標である『ガラスにおけるカチオン移動現象の科学』を深める上で重要であることから、東北大・産総研グループと連携して、プロトン伝導とガラス構造との相関について詳しく検討する予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では、リン酸塩ガラスのプロトン移動度の支配因子を学術的に明らかにすることを目的としている。3年計画の初年度において、Na2O-La2O3-GeO2-P2O5系ガラスにおいて、ガラス構造とプロトンの移動度との関係を明らかにできた。この成果は、今後の組成開発において重要な知見になると考えられ、間もなく論文投稿する予定である。
一方、これまでの組成開発で最も単純なNa2O-SiO2-P2O5系ガラスにおいて、Naの90%以上をプロトンに置換し、プロトン伝導が発現することを見出したことも、今後の組成開発に重要な知見を与える。現在、東北大・産総研グループと連携して、プロトン伝導とガラス構造との相関を詳細に調べており、2年目の早い段階で論文投稿できる見込みである。
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| Strategy for Future Research Activity |
リン酸塩ガラスのプロトン移動度の支配因子を学術的に明らかにするこという目的が着実に達成されつつある。3年計画の後半では、それまでに得られた基礎的な知見をベースにして、熱的・化学的に安定なプロトン伝導ガラスの開発に展開する予定である。
北大グループは、これまでにNa2O-BaO-Gd2O3-GeO2-P2O5系ガラスが、アルカリプロトン置換後において結晶化に対して極めて高い安定性を示し、交流インピーダンス法によるプロトン伝導度測定において、0.002S/cmの伝導度を500時間維持することに成功しており、今後、更なる組成改良を進める上で、本研究課題で得られる成果は非常に重要であると考えている。
また、ガラスの構造を決める上で、高エネルギーX線回折は有力な手段であることから、NIMSの小原氏との連携研究によって取り組む予定である。
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[Journal Article] Thermal stability and proton conductivity of densely proton injected phosphate glasses containing rare-earth elements2020
Author(s)
A. Miyazaki, T. Kinoshita, T. Tatebayashi, T. Fang, Y. Ren, T. Ishiyama, T. Yamaguchi, T. Omata, M. Fujioka, H. Kaiju, G. Zhao, J. Nishii
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Journal Title
Journal of Non-Crystalline Solids
Volume: 541
Pages: 120064
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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