2020 Fiscal Year Annual Research Report
Development of novel metal oxynitride inorganic pigments preparable by safe materials and processes
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20H02439
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
片桐 清文 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (30432248)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
増井 敏行 鳥取大学, 工学研究科, 教授 (00304006)
樽谷 直紀 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 助教 (60806199)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 複合アニオン化合物 / 金属酸窒化物 / 無機顔料 / 色材 / 固体窒素源 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
無機顔料において、有害元素を含む従来型の材料から、安全な物質とプロセスで合成された材料への転換を求める機運が高まっている。金属酸窒化物材料は、窒素がアニオンサイトに入ることでバンドギャップが狭小化し、可視光を吸収できるようになることで呈色する。カチオンサイトに入る金属元素には毒性のない元素を選択できることから、金属酸窒化物は安全な無機顔料の有力な候補として期待されている。しかし、その合成時に毒性の高いアンモニアガスが必要である点で解決すべき課題が存在する。そこで本研究課題では、研究代表者が開発した固体窒素源による金属酸窒化物合成法を活用し、さらに、カチオンとアニオンの組成などを制御することで安全な物質とプロセスで多彩な色を発現する新規金属酸窒化物系無機顔料の開発を目的としている。
初年度である2020年度は、固体窒素源として尿素を用い、様々なペロブスカイト型酸窒化物系材料の合成を試みた。その結果、これまでに合成に成功しているLaTiO2Nに加え、SrNbO2NならびにSrTaO2Nを単相で合成することに成功した。さらに、Sr-Ta系では、合成時に添加する尿素の量を調整することでSrTaO2NとSr1.4Ta0.6O2.9の固溶体をそのO/N比を制御して合成できることも明らかにした。得られた固溶体の色彩評価を行ったところ、固溶体のアニオンサイトにおける窒素含有量の変化に応じてバンドギャップの大きさが変わり、結果として、試料の色彩を黄色から茶色の間で自在にチューニング可能であることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
年度当初に設定した目標通り、固体窒素源として尿素を用いた手法でペロブスカイト型酸窒化物材料として新たにSrNbO2NならびにSrTaO2Nの合成を達成できた。
また、合成時に添加する固体窒素源の量を変化させると、ペロブスカイト型構造を維持しつつ、酸窒化物と酸化物の固溶体となり、アニオンサイトにおけるO/N比が調整できることも発見した。このようなO/N比の制御は、従来のペロブスカイト型酸窒化物の合成法であるアンモニア雰囲気での焼成では困難なものであり、本手法が安全なプロセスという点以外にも従来法と比して優位性を有することを示すものである。
さらに、無機顔料への応用を見据えると、固溶体におけるO/N比の制御によって、試料の色調を自在に変化させることが可能であり、所望の色を再現性よく得る合成法となりうることが明らかになりつつある。
よって、本研究課題は、当初の計画以上に進展していると判断している。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでにLaTiO2N、SrNbO2N、SrTaO2Nなど様々なペロブスカイト型金属酸窒化物を尿素を固体窒素源として用いて合成できることを明らかにしている。今後は、同型の結晶構造を有するSrTiO3などのペロブスカイト型酸化物とこれらのペロブスカイト型酸窒化物との固溶体を合成し、積極的にアニオンサイトにおけるO/N比をチューニングすることで得られる材料のバンドギャップの大きさを変化させ、その色彩を制御することを試みていく予定である。
さらに、得られた酸窒化物の色材としての各種評価も進めていく。具体的には、耐熱性、耐酸性、耐アルカリ性の試験などを実施していく。
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