2021 Fiscal Year Annual Research Report
六方晶マンガン酸化物におけるトポロジカル・ドメイン構造の生成・消滅メカニズム解明
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20H02441
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| Research Institution | Kyushu Institute of Technology |
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Principal Investigator |
堀部 陽一 九州工業大学, 大学院工学研究院, 教授 (80360048)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
佐藤 幸生 九州大学, 工学研究院, 准教授 (80581991)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 電子顕微鏡 / マルチフェロイック / ドメイン / 局所構造 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、六方晶マンガン酸化物YMnO3等で出現する、3種類の構造ドメインおよび2種類の強誘電ドメインから成る渦状方向性配置を伴うトポロジカル・ドメイン構造において、「トポロジカル・ドメイン構造の生成・消滅メカニズムを解明するとともに、トポロジカル・ドメイン構造制御の指針構築を目指す」ことである。本年度は、引き続き良質で大型な単結晶育成のため浮動溶融帯単結晶育成における条件最適化を行うととともに、得られた単結晶に対して電場印加を行い、トポロジカル・ドメイン構造の変化について透過型電子顕微鏡を用いた観察を行った。具体的には、（１）化学量論組成、Mn過剰組成、およびMn欠損組成六方晶マンガン酸化物YMnO3について浮動溶融帯法を用いた単結晶育成を行い、得られた単結晶の表面と内部の形態学的特徴および化学組成的特徴について、光学顕微鏡法や走査型電子顕微鏡法、高周波誘導結合プラズマ法により調べた。（２）得られた単結晶に出現するドメイン構造について、透過型電子顕微鏡を用いた電子回折法および明・暗視野法により調べた。（３）得られた単結晶に対して外部電場印可を行い、トポロジカルドメイン構造の変化について調べた。（４）得られた単結晶に対して高温から冷却速度を制御し、トポロジカルドメインサイズの変化について調べた。
その結果、Mn過剰組成での浮動溶融帯単結晶育成中での溶融帯部分において、酸化マンガン濃度の揺らぎが生じ単結晶育成が不安定化することを見出し、単結晶育成条件を最適化することが出来た。また育成された単結晶内部におけるトポロジカル・ドメイン構造は、外部電場の印加に伴いそのサイズが変化することを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
六方晶マンガン酸化物YMnO3におけるトポロジカル・ドメイン構造の生成・消滅メカニズムを解明するため、本年度は引き続き良質で大型な単結晶育成のための浮動溶融帯単結晶育成における条件最適化を行うととともに、得られた単結晶に対して電場印加を行い、トポロジカル・ドメイン構造の変化について明らかにすることを目的とした。本目的達成のため、化学量論組成、Mn過剰組成、およびMn欠損組成六方晶マンガン酸化物YMnO3について浮動溶融帯法を用いた単結晶育成を行い、得られた単結晶の表面と内部の形態学的特徴および化学組成的特徴について調べた。その結果、Mn過剰組成での浮動溶融帯単結晶育成中の溶融帯部分において、酸化マンガン濃度の揺らぎが生じ単結晶育成が不安定化することを見出し、単結晶育成条件を最適化することが出来た。また得られた単結晶に対して外部電場印可を行い、電場印加前後のトポロジカル・ドメイン構造の形態について透過型電子顕微鏡を用いた明・暗視野法を用いた観察を行うことにより、トポロジカル・ドメインサイズが外部電場印加に伴い変化することを明らかにした。さらに得られた単結晶に対して高温から冷却速度を制御することにより、トポロジカルドメインサイズが変化することを見出した。すなわち、本研究で必要な良質で大型な単結晶育成のための浮動溶融帯単結晶育成法における条件最適化が達成されたと共に、外部電場印加によるトポロジカル・ドメイン構造変化の観察、およびトポロジカル・ドメイン構造変化のその場観察の準備が進んでいると考えられ、本研究はおおむね順調に進行していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
本年度の研究から、Mn過剰組成の六方晶マンガン酸化物YMnO3における浮動溶融帯単結晶育成に伴い、溶融帯部分において酸化マンガン濃度の揺らぎが生じ単結晶育成が不安定化することを見出すことにより、本研究に必要な良質で大型な単結晶育成のための条件最適化が達成出来た。また得られた単結晶に対して高温から冷却速度を制御することにより、トポロジカルドメインサイズの調整が可能であることを明らかにした。これらの結果を元に、来年度の研究では、本年度の研究において最適化された浮動溶融帯単結晶育成条件を用いて大型で高品質な単結晶を育成し、得られた単結晶において冷却速度を制御することによりトポロジカル・ドメイン構造におけるドメインサイズの調整を行った後、収束イオンビーム加工により透過型電子顕微鏡試料作製を行うことで生成過程観察のための単ドメイン透過型電子顕微鏡試料および、消滅過程観察のための高密度ドメイン透過型電子顕微鏡試料の作製を試みる。作製した透過型電子顕微鏡試料に電子顕微鏡内部で直接電場を印加しながら、透過型電子顕微鏡法を駆使したその場観察を行うことにより、トポロジカル・ドメイン構造における強誘電ドメインの生成・消滅過程の動的変化を明らかにする。また生成・消滅直前および直後のコア近傍の局所構造変化について、原子分解能走査透過型電子顕微鏡法を用いた局所構造観察により明らかにする。
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| Remarks |
"Coexistence of Checkerboard and Sierra Nano-structures in isothermally annealed manganite spinel ZnMnGaO4", Y. Horibe, et al., Applied Physics Letters (to be prepared).
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