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2021 Fiscal Year Annual Research Report

多元機能活性サイトの構築に基づく革新的触媒系の開発とその学理の深化

Research Project

Project/Area Number 20H02517
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

古川 森也  北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (10634983)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywords合金触媒 / 多元素合金 / プロパン脱水素 / CO2有効利用
Outline of Annual Research Achievements

(1) PtGa-Pb-Ca/SiO2を用いた超高耐久プロパン脱水素触媒の開発
金属間化合物PtGaには3つのPt原子からなる「Pt3サイト」と,1つのPt原子が複数のGa原子に囲まれ孤立した「Pt1サイト」,という2種類の触媒活性点が表面に存在するという特徴があり、我々は触媒表面をPbで修飾することによりこのPt3のみを選択的に被覆しPtサイトのみが機能するように調整することで,劇的に安定性を向上できることを昨年度に明らかにしていた.今年度においてはさらに本触媒にCaを添加することで,Pt1サイトの電子密度を向上させ,プロピレンの脱離促進により更なる選択性と耐久性の向上を目指した.その結果PtGa-Pb-Ca/SiO2触媒は600°CにおいてPtGa-Pb/SiO2やPtGa-Ca/SiO2に比べ高い耐久性を示し,最適条件下では1ヶ月間安定的に機能するという驚異的な耐久性を示した.

(2) CO2を酸化剤に利用したプロパン酸化脱水素への展開
プロパン脱水素における炭素析出を防ぐ手法として,CO2を酸化剤とした酸化脱水素により析出した炭素を酸化的に除去することが可能になる.また本反応はCO2の有効利用としても重要であり,工業反応をカーボンニュートラル化できるという点でも近年非常に注目を集めている.しかしながら実用レベルで有効な触媒が開発されておらず,基礎研究の域を脱していなかった.本研究では,プロパン脱水素,CO2還元,副半反応抑制にそれぞれPt,Co,Inが有効であることを見出し,これらを合金化させたPt-Co-Inナノ合金が本反応に有効であることを見出した.さらに触媒担体としてコークの酸化除去を促進するCeO2を用いることで,触媒の耐久性が飛躍的に向上することも見出した.開発したPt-Co-In/CeO2触媒は550℃でのCO2によるプロパン酸化脱水素において,活性,選択性,耐久性,CO2利用効率の全てにおいて,世界最高性能を示す極めて優れた触媒であることが分かった.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

(1)の成果においては、研究者自身の過去の成果も含めた従来の触媒の耐久性が数日程度であったのに対し、1カ月にわたる驚異的な安定性を示すに至った。(本成果はAngewndte Chemie誌に掲載)

また(2)の成果においては、活性,選択性,耐久性,CO2利用効率の全てにおいて、世界最高性能を示す極めて高い触媒性能を得ることに成功した。(本成果はNature Catalysisに掲載)

これらの成果はいずれも、当初想定していた目標を大幅に上回るものであり、計画以上の進展と言って十分に差し支えないものである。

Strategy for Future Research Activity

今後は対象反応において更なる金属種の最適化を検討するほか、CO2を用いたその他の反応系への展開も予定している。さらに金属だけでなく触媒担体の複合化、多元素化も考えており、これは本研究内容から派生的に生まれた新しい研究方針ともいえる。加えて、最終年度に当たって本研究内容の学術的な整理を行うべく、総説論文の執筆も予定している。以上の様に、触媒の開発には十分な成果が出ているため、その継続と共にもう一つの研究の柱である学理構築に関しても完成を目指す。

  • Research Products

    (15 results)

All 2022 2021

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (4 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 4 results) Patent(Industrial Property Rights) (7 results) (of which Overseas: 4 results)

  • [Journal Article] Ternary platinum-cobalt-indium nanoalloy on ceria as a highly efficient catalyst for the oxidative dehydrogenation of propane using CO22022

    • Author(s)
      Feilong Xing, Yuki Nakaya, Shunsaku Yasumura, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • Journal Title

      Nature Catalysis

      Volume: 5 Pages: 55-65

    • DOI

      10.1038/s41929-021-00730-x

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Doubly Decorated Platinum-Gallium Intermetallics as Stable Catalysts for Propane Dehydrogenation2021

    • Author(s)
      Yuki Nakaya, Feilong Xing, Hyungwon Ham, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • Journal Title

      Angewandte Chemie International Edition

      Volume: 60 Pages: 19715-19719

    • DOI

      10.1002/anie.202107210

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electroassisted Propane Dehydrogenation at Low Temperatures: Far beyond the Equilibrium Limitation2021

    • Author(s)
      Jianshuo Zhang, Ruoyun Ma, Hyungwon Ham, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • Journal Title

      JACS Au

      Volume: 1 Pages: 1688-1693

    • DOI

      10.1021/jacsau.1c00287

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Silica-decorated Ni-Zn alloy as a highly active and selective catalyst for acetylene semihydrogenation2021

    • Author(s)
      Wiyanti F. Simanulang, Jiamin Ma, Ken-ichi Shimizu, Shinya Furukawa
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 11 Pages: 4016-4020

    • DOI

      10.1039/D1CY00709B

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 合金材料を基盤とした高効率NOx還元およびアルカン脱水素触媒の開発2021

    • Author(s)
      古川 森也
    • Organizer
      石油学会第63回年会
    • Invited
  • [Presentation] Design of multi-functional catalyst based on alloy materials2021

    • Author(s)
      Shinya Furukawa
    • Organizer
      The 8th International Symposium of Institute for Catalysis
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 多元合金反応場設計に基づく 高効率脱水素触媒系の構築2021

    • Author(s)
      古川 森也
    • Organizer
      第128回触媒討論会
    • Invited
  • [Presentation] Design of trimetallic alloy catalysts for highly efficient alkane dehydrogenation2021

    • Author(s)
      Shinya Furukawa
    • Organizer
      the 17th Japan-Taiwan Joint Symposium on Catalysis
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 脱水素用触媒2022

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2021-090373
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 脱水素用触媒2021

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2021-166497
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 脱水素用触媒2021

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/011639
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 脱水素用触媒2021

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      17/690,421
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 脱水素用触媒2021

    • Inventor(s)
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、中谷勇希、林田英悟
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      202210224321.4
    • Overseas
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 酸化脱水素用触媒2021

    • Inventor(s)
      古川森也、邢飛龍
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、邢飛龍
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      特願2021-088480
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 酸化脱水素用触媒2021

    • Inventor(s)
      古川森也、邢飛龍
    • Industrial Property Rights Holder
      古川森也、邢飛龍
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2022/008760
    • Overseas

URL: 

Published: 2022-12-28  

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