2020 Fiscal Year Annual Research Report
半導体量子ドットナノ秩序構造体の創成と新規光機能の解明
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20H02549
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| Research Institution | Osaka City University |
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Principal Investigator |
金 大貴 大阪市立大学, 大学院工学研究科, 教授 (00295685)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
渋田 昌弘 大阪市立大学, 大学院工学研究科, 特任講師 (70596684)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 半導体量子ドット / ナノ秩序構造体 / フェムト秒超高速分光 / 水熱合成法 / Layer-by-layer法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、半導体量子ドット (QD) がナノスケールで秩序配列し高次構造体を形成することにより新たに発現する光機能を見出すとともに、その起源を超高速光励起ダイナミクスの視点から解明し、機能をさらに高度化する指針を得ることを目的としている。
水熱合成法により合成したCdTe QDについて、Layer-by-layer (LBL) 法により面内および積層方向の距離が精密に制御されたQDナノ秩序構造体を作製し、(1)LBL法に用いるQD溶液濃度により面内のQD密度を制御できること、(2)面内でQDがランダムに分散した試料（孤立系）と密に配列した試料（二次元系）を作製できること、(3)面内のQD密度が低い条件と高い条件でそれぞれのQD層を積層することにより、積層方向にのみ量子共鳴が生じる試料（一次元系）と積層・面内両方向に量子共鳴が生じる試料（三次元系）を作製することに成功した。すなわち、量子共鳴の次元を制御できることを明らかにした。
QD秩序集積体の超高速光励起ダイナミクスを観測するために、当該年度はフェムト秒過渡吸収分光システムを新たに開発した。本方法論を適用する際の課題となる、入射光による試料の損傷を本質的に解決するため、高繰り返しのフェムト秒白色プローブパルスの生成が可能なフォトニック結晶ファイバを導入し分光光学システムを構築した。QD秩序集積に伴う量子共鳴の効果を明らかにするために、本システムでは分散状態（溶液）のQDおよびその集積体の両方の試料形態に対応可能なシステムとした。さらに、簡単な光学系の切り替えにより、（１）ポンプ照射後の特定時刻における高分解能過渡吸収スペクトル計測と、（２）特定のプローブ波長における過渡吸収信号のフェムト秒時間分解トレースを高SN比で取得することを可能にした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
当該年度において、Layer-by-layer (LBL) 法によりCdTe QD の積層構造を作製するとともに、面内および積層方向の距離を精密に制御すること、QDナノ秩序構造体における量子共鳴の次元を制御することに成功している。これにより、本研究が目指すsub-nmで空間制御されたQDナノ秩序構造体を精密に作製する設計指針が得られたと考えられる。
また、フェムト秒過渡吸収分光システムについては、当初フェムト秒レーザーの再生増幅システムの構築に時間を費やすことが予想されたが、フォトニック結晶ファイバの導入により複雑なレーザー調整なしに白色プローブパルスの生成を可能としたため、光学系の構築を予定よりも早く進めることができた。一方で、高繰り返しレーザーを用いることによる検出器系の工夫が必要であり、この部分に多少の時間を費やしたものの、当該年度内でシステム全体の構築が完了したことから本研究計画はおおむね順調に進展している。
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| Strategy for Future Research Activity |
QDナノ秩序構造体の作製と構造・光学特性の評価と、フェムト秒超高速分光による光励起ダイナミクスの評価を引き続き並行して推進する。QDナノ秩序構造体の作製については、2020年度に取り組んだ基板上へのQD秩序構造体の作製技術をさらに発展させ、秩序構造体における面内および積層方向のQD間距離をsub-nmの高精度で制御する技術を確立する。QDにおいては、量子効果によりスピン一重項-三重項励起子分裂エネルギーが増大した結果、低温ではスピン三重項励起子（ダーク励起子）が、高温ではスピン一重項励起子（ブライト励起子）が発光過程に大きく寄与する。そこで、発光分光法および発光励起分光法に加え、ナノ秒・ピコ秒領域の発光特性とその温度依存性を系統的に調べることにより、QD秩序構造体の発光メカニズムの解明を目指す。
さらに、前年度に構築したフェムト秒過渡吸収分光システムを用いて、作製したQDナノ秩序構造体試料の超高速光励起ダイナミクスを観測する。検出光として用いるフェムト秒白色光の安定化を図りつつ、光学フィルターにより特定の波長を選択した過渡吸収信号のロックイン検出と、リニアイメージングセンサーを用いた分光計測を組み合わせて、安定、高感度な測定システムの完成を目指す。さらに、溶液分散状態のQD試料における過渡吸収分光の条件最適化を行い、QDナノ秩序構造体試料での光励起ダイナミクスと比較することで、ナノ秩序構造体を形成する際に生じる量子共鳴に伴う新規光物性の起源を明らかにする。
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