2020 Fiscal Year Annual Research Report
金属担持有機構造体を基盤としたカスケード型CO2還元系の開発
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20H02568
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
神谷 和秀 大阪大学, 基礎工学研究科, 准教授 (50716016)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | CO2電解還元 / 単一原子電極触媒 / CO電解還元 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
再生可能エネルギー由来の電力を用いたCO2の電解還元は、常温・常圧下で進行することからクリーンかつグリーンなフィードストック製造法として活発に研究されている。しかし、CO2電解(CRR)の生成物はCOやエチレンなどのガス状小分子に限られているのが現状である。エネルギー密度が高く可搬性に優れている液体生成物を高速・高選択的に生成することができれば、本技術の大きな発展につながる。そのような背景のもと、本課題では、複数の単核金属活性中心サイトをハイブリッドすることで、COを介したカスケード反応によってワンポッドで液体生成物の合成を目指す。
本年度においては単核Niを担持した共有結合性トリアジン構造体が、ガス状CO2を90%以上の高い選択率および100mA/cm2を超える高電流密度でCOに還元できることを実証した。また、同様にスズを単核状態で担持した場合にはギ酸の選択生成が確認された。
さらにCuを単核状態で担持した試料においてはCOを酢酸に選択的に還元できることを見出だした。バルク銅触媒ではエチレンが主生成物であることを考えると、単核金属中心構造に由来した特異な反応選択性が発現したことを示唆する結果である。
これらの反応系をハイブリッドする場合に中間生成物がいかに拡散するか、ひいてはどのようなハイブリッド構造が適しているかを予測するために、古典分子動力学計算の立ち上げを行った。ガス状CO2電解の反応界面である、基質/触媒/電解質の三相界面のモデリングが完了済みである。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
各素反応のサイト開発が順調に進行しているため。
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| Strategy for Future Research Activity |
各反応のメカニズムを第一原理計算を用いて明らかにするとともに、これらの各サイトをハイブリッドすることで、ワンポッドでCO2から酢酸を生成することができる反応系の構築を目指す。
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[Journal Article] Two-Dimensional Metal Organic Framework Acts as a Hydrogen Evolution Cocatalyst for Overall Photocatalytic Water Splitting2022
Author(s)
J. Guan, T. Pal, K. Kamiya, N. Fukui, H. Maeda, T. Sato, H. Suzuki, O. Tomita, H. Nishihara, R. Abe,* R. Sakamoto*
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Journal Title
ACS Catal.
Volume: 12
Pages: 3881-3889
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Effect of cobalt speciation and the graphitization of the carbon matrix on the CO2 electroreduction activity of Co/N-doped carbon materials2021
Author(s)
Kazuyuki Iwase*, Kathrin Ebner, Justus S. Diercks, Viktoriia A. Saveleva, Unsal D. Secil, Frank Krumeich, Takashi Harada, Itaru Honma, Shuji Nakanishi, Kazuhide Kamiya*, Thomas J. Schmidt and Juan Herranz*
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Journal Title
ACS Applied Materials & Interfaces
Volume: 13
Pages: 15122-15131
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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