2022 Fiscal Year Annual Research Report
A rotational state-selected molecular beam study on adsorption dynamics on stepped surfaces
| Project/Area Number |
20H02623
|
|---|
| Research Institution | National Institute for Materials Science |
|---|
Principal Investigator |
倉橋 光紀 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 先端材料解析研究拠点, 主席研究員 (10354359)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
|
| Keywords | 酸素分子 / 水素分子 / 量子状態 / ステップ / スピン |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
気相分子の表面への吸着は、分子配向や回転・振動等の内部量子状態の影響を強く受ける。この問題は平坦表面での吸着に関しては詳しく研究されてきたが、ナノ粒子触媒の反応活性点として重要なステップ・キンク等の非平坦構造での吸着に関しては観測例が少なく、よく理解されていない。一方、水素分子に関しては、表面に入射するH2分子の回転状態を制御する手法が無く、核スピンや回転状態が吸着過程に与える影響は平坦表面への吸着に関しても未解明である。本研究では、(1)量子状態選別O2ビームを微細化し、ステップ密度や磁性等に面内分布のある試料と組み合わせて、ステップ等が分子配向やスピンに依存したO2吸着特性に与える影響を解明すること、(2)核スピン・回転状態選別H2分子ビームによる状態制御したH2吸着実験の実現することを目的としている。計画3年目である2022年度の研究実績は以下の通りである。(i)O2ビーム実験：昨年度までに開発した0.2mm幅程度に微細化したシート状配向O2ビーム、試料位置自動微動機構をPt(111)曲面研磨結晶と組み合わせて、配向依存O2吸着・触媒酸化特性のステップ密度依存性を計測し、ステップ面テラスが平坦表面と異なる吸着、触媒反応特性を示すことを示した。さらに本装置をPt磁性合金系に展開し、O2吸着およびCO酸化速度が、表面とO2のスピン配向に強く依存することを明らかにした。(ii)H2ビーム実験：GM冷凍機により約30Kまで冷却可能な分子線ノズルを製作し、オルトH2分子ビームの強度と安定性を大きく向上させることができた。またビーム偏極用六極磁子の改造を行い、H2吸着実験に必要な運動エネルギー20meV程度の核スピン偏極オルトH2ビームを生成できることを確認した。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
O2ビーム実験に関しては、申請段階で予定していた曲面研磨面と面内ビームスキャンを用いた表面反応特性ステップ密度依存性測定を実現することができた。さらに、本システムを用い、ステップが隣接テラスの吸着・触媒酸化反応特性に影響を与える点、磁性合金表面の触媒反応性がスピンに強く依存する点を初めて示す実験結果を取得することができた。これらに関する系統的実験に加え、様々な探索的な実験も進めることができており、今後の研究のシーズも得られている。H2ビーム実験に関しては、冷凍機によるノズル冷却により、質量数の大きい希ガスとの混合を行うことなくH2分子を減速し、核スピン偏極したH2ビームを生成できるようになった。当初懸念された冷凍機由来の振動の問題も回避できており、冷媒冷却方式よりも安定度も強度も高いビームが得られている。
|
| Strategy for Future Research Activity |
状態選別O2分子ビーム表面反応実験で観測された表面構造やスピンに由来する新現象の詳細と起源を解明するため、以下の装置改造および追実験を実施する。(i)試料温度範囲の拡張：分析室試料台の温度範囲は現在250℃程度が上限であるが、実触媒の動作温度が300℃程度である点を考慮し、400℃までの温度範囲を実現できるよう加熱機構を改造し、実触媒動作温度領域での状態制御した吸着・反応実験を行えるようにする。(ii)低エネルギー偏極O2ビームの開発：O2吸着スピン依存性は0.1eV以下の低エネルギー条件で顕著のため、現在の下限である0.08eVより低エネルギーのビームを生成できることがスピン効果研究に必要である。これを実現できるようビーム源と六極磁子を改造する。(iii)他元素の曲面研磨面、磁性合金表面に対する系統的なO2吸着・触媒酸化実験を実施し、また表面電子状態計算も援用し、O2吸着スピン依存性等の起源解明を図る。(iv)CO酸化反応以外の量子状態に依存した触媒反応の探索を進める。状態選別H2分子ビーム実験に関しては、Pt,Ru等の単結晶表面への状態制御したH2吸着・散乱実験の実施と装置改造へのフィードバックを進める。また試料冷却機構を整備し、H2分子の核スピン転換計測への展開も図る。
|
