2021 Fiscal Year Annual Research Report
Development of tip-enhanced and time-resolved THz nanospectroscopy
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20H02625
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
早澤 紀彦 国立研究開発法人理化学研究所, 開拓研究本部, 専任研究員 (90392076)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 先端増強 / テラヘルツ分光 / 近接場 / 時間分解 / 顕微分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
高空間分解能を特徴とする走査プローブ顕微鏡(SPM)と高時間分解能・化学感度を特徴とするテラヘルツ(THz)科学及び分光の融合により、高空間分解能かつ高時間分解能・化学感度を有する新規ナノ分光法の開発を進める。本課題は、３つのシステムを統合開発する。即ち、１）SPMレーザーTHz発光分光(SPM-LTEM)、２）SPM THz時間領域分光(SPM-THz-TDS)、これらを融合した３）SPM光励起THzプローブ分光(SPM-OPTP)である。
１）~３）の装置を同一チャンバーシステムに構築する設計を行った。本システムは、福井大学遠赤外領域開発研究センター（令和元年度より本課題に関連する共同研究契約を締結）で開発した光伝導アンテナ（PCA）をTHz発光及び検出素子として用いたTHz-TDSと、qPlusセンサー方式（金探針を接着）の非接触AFMにより構成した。qPlusセンサーへの金探針接着の顕微鏡下でのプロトコルを構築し、qPlusセンサーを繰り返しリサイクル使用可能とした。また、通常のTHz-TDSでは、光チョッパーを用いた照射光の変調によりロックイン検出を行うが、本システムでは、qPlus方式金探針の試料垂直方向への励振により近接場THz信号に変調を与え、これをロックイン検出するとし、近接場LTEM信号及びTHz-TDS信号検出に成功した。これまで、PCA発光素子にDCバイアスを印可したが、ACバイアス印可による変調周波数依存性を調べ、200Hz程度で発光効率が最大となった。これはPCAの特性というよりは、バイアス印可に用いたファンクションジェネレータの電力及び印可時のBNCケーブル長 (約4m)を含んだラインインダクタンスにより大きな影響を受けていると考察される。今後、これらを考慮した最適化を行い、qplusセンサーとの周波数特性に相関を持たせ、高感度化を目指す。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本課題に関して、令和元年度4月より福井大学遠赤外領域開発研究センターとTHz顕微分光開発に関する2年間の共同研究契約を締結し、センター長・谷正彦教授の研究室との共同研究を推進しており、令和3年度よりさらに2年間契約を延長し、課題期間中に協力を得られる環境を整えた。コロナ禍にありながらも、オンライン指導・議論及び先方へも訪問し技術指導を頂け、分光技術開発が進められた。
昨年度、SPM特に非接触型AFMを用いた近接場計測に用いるqplusセンサー(金探針装着時)が20kHz程度の共振周波数であることがわかったため、今年度、PCAエミッターのACバイアス印可時の周波数特性を調べた。ACバイアスは10Vでデューティー比50%とした。結果、200Hz程度でTHz発光強度が最大となり、200Hz以上では強度が単調減少することがわかった。近接場THz計測では、qplusセンサーにより金探針を試料垂直方向に励振し、試料からのTHz信号に強度変調を与え、その共振周波数(~20kHz)でロックイン検出することで近接場THz成分を高効率検出可能と考えている。その際、PCAエミッターをDCもしくはACバイアスのどちらが最適であるかを今後引き続き検討する。PCAエミッターのACバイアスの最適周波数が200Hzとqplusの共振周波数に比べ非常に小さかったが、これはPCAの特性というよりは、バイアス印可に用いたファンクションジェネレータの電力及び印可時のBNCケーブル長 (約4m)を含んだラインインダクタンスにより大きな影響を受けていると考察される。今後、これらを考慮した最適化を行う。
また、PCAに用いられるLT-GaAs基板のSTM/STS測定をもとに、Asアンチサイトに起因するギャップ間中間準位の原子レベルでの可視化結果を論文化した。一方、本実験結果の詳細な理論計算を福井大学にて進めて頂いている。
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| Strategy for Future Research Activity |
非接触原子間力顕微鏡、金探針作成手法、THz発光・検出素子、半導体試料に金属ナノ周期構造をパターニングした評価試料等、必要な要素技術開発に成功したことから、今後、これらを統合、整合性をとり、システムとして機能するよう最適化を推進する。例えば、THz発光素子に関して、DC及びACバイアス印可の両方が考えられ、種々のノイズ特性等も考慮し、近接場計測に最適な発光特性を見いだす。また、SN比や実験難度の高さを考慮し、先端径の大きい金探針を用いての基礎データ収集とそれによる装置開発へのフィードバックを行ってきたが、今年度は、数10nm程度に先鋭化を行った金探針による、信号検出感度の最適化と、空間分解能の評価を行う。
各々の実施計画を下記にまとめる。
①TE-LTEM:半導体ヘテロ界面からのTHz波増大に注目し、増大原理解明を行う。界面及び欠陥・ドーパント局所でのTHz発光特性を顕微可視化し、原子スケール物性とTHz波発生との相関を明らかにする。
②TE-THz-TDS:２次元材料特にグラフェンに注目し、キャリア密度分布を分光可視化する。また、THz領域吸収スペクトルが得られる技術として、別途赤外近接場計測で開発中の、擬似ヘテロダイン検出技術をTHz領域に応用した新規分光手法の開拓を行う。
③先端増強時間分解テラヘルツ顕微分光: ①②を融合し、①をポンプ光としLT-GaAsのフォトキャリア励起を行い、②をプローブ光としてナノメートル局所でのキャリアダイナミクスを可視化する。具体的には、①及び②のパルス列に、光学遅延を与え、各遅延時間でのTHz時間領域スペクトルをTHz検出器により取得し、半導体ヘテロ界面近傍の欠陥及びドーパント局所のキャリアダイナミクスを可視化する。即ち、①~③の融合により、ナノスケール局所の物性とマクロスケールな物性を時空間領域で明らかにする。
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[Presentation] Direct identification and imaging of the true bulk defects in GaAs(110) by first-principles calculations and STM/STS measurements2021
Author(s)
Mary Clare Escano, Maria Herminia Balgos, Tien Quang Nguyen, Elizabeth Ann Prieto, Elmer Estacio, Arnel Salvador, Armando Somintac, Rafael Jaculbia, Norihiko Hayazawa, Yousoo Kim , Masahiko Tani,
Organizer
Interdisciplinary Surface Science Conference (ISSC-23)
Int'l Joint Research
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