2022 Fiscal Year Annual Research Report
Imaging of interaction frontier orbitals by electron momentum spectroscopy of atomic and molecular clusters
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20H02688
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
山崎 優一 東京工業大学, 理学院, 准教授 (00533465)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 分子軌道 / 波動関数 / クラスター / 電子分光 / 物理化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、原子・分子集合体の価電子波動関数形状、ないしは価電子軌道分布を直接観測するための新しい分光法を実現することである。この目的のため、孤立分子の分子軌道形状を運動量空間で観測する電子運動量分光を、原子・分子クラスターをも対象とする「分子間相互作用系の電子運動量分光」へと質的展開し、サイズ選別したクラスターの相互作用フロンティア軌道の電子運動量密度分布を観測する手法として開発・確立する。これにより、非共有結合性結合や、分子間電子移動、クラスターの反応性に関わる電子分布を可視化し、分子間力の起源の解明に対して従来とは異なる根本的視点からの研究を可能とする「分子間相互作用軌道イメージング」の開拓を試みる。
令和4年度は令和3年度に設計した実験設備の加工製作を行い、電子運動量分光装置の立ち上げを進めた。すなわち、東北大学多元物質科学研究所の機械工場において、漏れ出し分子線源、熱電子銃、球型電子エネルギー分析器および真空チェンバーの加工を行い、洗浄、表面処理、組み立て、およびリークチェックを完了させた。また、磁気シールドケースが所期の性能を満たすことを確認した上で、磁気シールドケースと球型電子エネルギー分析器を真空チェンバー内に設置して、東京工業大学へ移設した。移設後は、漏れ出し分子線源や熱電子銃とともに、研究室に既存の二次元検出器や排気ポンプを装置に組み込み、真空環境を整備した。そのほか、装置の各電極に電圧を導入するための電源およびケーブル等を整備し、装置の評価実験へ向けた準備がほぼ完了した。
上記と並行して超音速分子線源の設計のためのシミュレーションを行い、現在までに、従来の漏れ出し分子線源よりも1桁以上の標的数密度が得られる良好な結果を得ており、今後も引き続き設計を進める予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
申請時の計画では、システムとして立ち上げた装置の性能評価およびクラスター実験に向けた予備実験を令和4年度に行う予定であったが、令和5年度にずれ込んでしまった。これはやはり、新型コロナウィルス感染症拡大の影響により、研究時間や環境が大幅に制限されることとなり、さらには出張を繰り返すことで綿密な研究打ち合わせを実施する機会を確保することが困難であったことが一因である。また、装置制作時の予期せぬトラブル（工作機械のトラブル、人員確保、設計の再検討）や、物品の価格高騰などによる再検討、納期遅れなど装置開発におけるあらゆる要素が世界情勢の影響を大きく受けている。しかしながら、令和4年度初頭に設定した研究計画は予定通り順調に進んでおり、基本となる部分の装置製作は完了して東京工業大学にて実験を開始できる段階になってきている。今後の研究も計画通りに進んで評価実験や最適化が完了すれば、令和5年度は申請当時の予定通りにクラスターの電子運動量分光実験を実施できる見通しが得られている。
一方で、当初計画には含まれていなかったフェムト秒レーザーによる光電子・光イオン同時計測画像分光法の立ち上げ、およびそれを用いたクラスターの光イオン化ダイナミクスの研究を新たに並行して進めることが出来ているのは大きな成果の一つである。これは、クラスターの分子間軸に対して光電子角度分布の観測を可能にする手法で、分子間相互作用系の電子運動量分光と相補的な情報を与えうる計測法の実現を強く示唆するものであり、本研究課題の意義をさらに深化させる成果である。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度はまず、令和4年度に準備した電子運動量分光装置の立ち上げおよびベンチマーク実験を行う。分子科学研究所・装置開発室と共同で開発した三重同時計測回路を装置に組み込み、貴ガスを標的とした電子運動量分光実験を行い、信号強度やエネルギー／運動量分解能などの性能を既報の装置と比較して評価する。実験と並行して、本装置に特化したデータ解析プログラムの開発を行う。装置の立ち上げおよび評価実験が無事に完了したら、クラスターを対象とした予備実験を行う。対象としてまずは、室温付近でも比較的二量体の存在比が多い化学種（ギ酸や二酸化窒素など）について電子運動量分光実験を行い、温度変化やイオン化エネルギーによる選別で二量体の信号を分離観測することを試みる。
上記と並行して、超音速パルス分子線源の設計・開発を前年度に引き続き行う。そのために、本装置の真空チェンバーおよび球型電子エネルギー分析器の形状や、信号強度を得るための高繰り返し周波数（～5 kHz）などを考慮して、本装置に特化したクラスター源として開発を行う。さらには、シミュレーションを援用して分子線の数密度や振動回転温度などの最適条件の探索も行っていく。一方で、光電子・光イオン同時計測画像観測分光装置を用いた原子・分子クラスター実験も引き続き推進する。こちらの装置では、冷媒による冷却型のクラスター源を用いてクラスター生成条件の最適化を行い、質量分析法や共鳴多光子イオン化法などを用いてクラスターの生成を確認する。そして、極短パルスレーザーによる原子間軸の非断熱配向と、それに引き続く多光子イオン化を利用して、クラスターの原子間結合軸を規定した光電子角度分布の観測を試みる。
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