2021 Fiscal Year Annual Research Report
Accurate understanding of the surface potential in polymer soft interfaces and the bio-applications
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20H02795
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
増田 造 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (70814010)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 高分子ソフト界面 / 表面電位 / 精密ラジカル重合 / 生体材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
表面電位は界面機能を支配する重要な因子のひとつである。その指標としてゼータ電位が一般的に用いられるが、溶媒・イオンが浸透するソフト界面において高分子層において電気浸透流が流れる場合はゼータ電位が定義できない。本研究課題では、高分子の精密重合を利用して系統的に構造制御したモデル界面を調整し、界面導電現象の解析と実際の表面構造の対応に基づいて、高分子ソフト界面の表面電位の正確な理解を目指す。さらに、高分子ソフト界面における分子間相互作用との関わりを調査し、生体材料の設計指針を得ることを目指す。
ソフト界面における電荷密度・表面電位を正しく理解するためのモデル界面として、カチオン性の2-(methacryloyloxy)ethyl)trimethylammonium chloride (MTAC)からなるポリマーブラシ構造を検討した。高分子の精密ラジカル重合法である表面開始型原子移動ラジカル重合(SI-ATRP)法を用いることで、膜厚や密度を系統的に変えながら設計した。得られたポリマーは核磁気共鳴(NMR)・ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC)を用いて構造解析を行った。また、表面の構造・物性はX線光電子分光(XPS)による元素分析や分光エリプソメトリによる膜厚測定、接触角測定から評価した。
表面電位に関する評価として、イオン濃度を変えながら電気泳動移動度を測定した。高密度なポリマーブラシ構造では、Gouy-Chapmanモデルによる拡散電気二重層と、固体表面に対して用いられるSmolchowskiの式から、電気泳動移動度のイオン強度依存性を説明できることが示唆された。また、生体との相互作用としてタンパク質吸着やバクテリア接着に関する評価も行った。一連の成果は、学会発表を中心に発信に努めており、現在、投稿論文の準備を進めている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究課題は、高分子の精密重合法を利用して構造制御したモデル界面を調製し、その界面における界面導電現象の解析から高分子ソフト界面の表面電位の正確な理解を目指すものである。
本年度は、カチオン性高分子であるpoly(2-(methacryloyloxy)ethyl)trimethylammonium chloride) (PMTAC)に関して、膜厚・密度を系統的に制御しながらポリマーブラシを調製し、解析を進めた。PMTACは4級アンモニウム塩を側鎖にもつ強電解質のカチオン性分子であり、抗菌材料としても期待できる。高分子と界面は、NMR, GPC, XPS, 分光エリプソメトリ, 接触角測定による評価することができた。
イオン濃度を変えながら電気泳動移動度を測定したところ、高密度なポリマーブラシ構造では、Gouy-Chapmanモデルによる拡散電気二重層と、固体表面に対して用いられるSmolchowskiの式から、電気泳動移動度のイオン強度依存性を説明できることが示唆された。Ohshimaの式に適する表面はより低密度な界面であると予想されるため、今後、grafting to法による表面修飾も含めて合成を試みたい。本年度は、生体との相互作用解析も開始した。タンパク質吸着やバクテリア接着・殺菌に関する評価を行ったところ、界面構造に依存する振る舞いも見られており、どのようなパラメータで整理できるか解析を進めたい。
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| Strategy for Future Research Activity |
昨年度の検討において、高分子の精密ラジカル重合のひとつである表面開始型原子移動ラジカル重合(SI-ATRP)法をにより、カチオン性のpoly(2-(methacryloyloxy)ethyl)trimethylammonium chloride) (PMTAC)をポリマーブラシ構造として膜厚・密度を変えながら、系統的に合成することができ、いずれもカチオン性に由来する表面の電荷があることが確認できた。
本年度は、さらに共重合によって電荷密度を制御した表面に関しても合成の検討を進めるとともに、タンパク質吸着や材料の接着といった分子間相互作用に関する解析を進めていく予定である。
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