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2021 Fiscal Year Annual Research Report

機能性高分子の階層的分子鎖ダイナミクスおよび電荷特性

Research Project

Project/Area Number 20H02802
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

川口 大輔  九州大学, 工学研究院, 准教授 (70362267)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2024-03-31
Keywords分子鎖ダイナミクス / 凝集状態 / 薄膜化効果
Outline of Annual Research Achievements

エレクトロニクス・エネルギーデバイスにおいて高分子は薄膜状態で使用されることにより界面の影響を強く受けるため、その凝集状態および熱運動性はバルクとは異なることが予想される。本研究は、高分子鎖の凝集状態およびダイナミクスとその制御因子を明らかにし、機能との相関を明らかにすることを目的とした基盤研究である。今年度は半結晶性高分子の凝集状態に及ぼす薄膜化効果ならびに面内における配向状態について明らかにした。具体的には次のとおりである。
1.結晶性高分子の一つであるイソタクチックポリプロピレン(iPP)の薄膜状態における分子鎖凝集状態について検討した。斜入射広角X線回折(GIWAXD)測定に基づき、薄膜化に伴い、結晶ラメラの折りたたみ面が基板に対して平行方向に配向したエッジオンラメラが優先的に生成することを明らかにした。また、和周波発生(SFG)分光測定により(結晶/非晶)界面におけるiPP鎖の局所コンフォメーションが評価できることを見出した。
2.合成高分子にはじめてSFG顕微鏡観察を適用した。試料として、分子鎖が一次元および二次元に配向した、一軸配向ポリフッ化ビニリデン(PVDF)膜およびスピンコートiPP膜を用いた。斜入射広角X線回折測定に基づき、一軸配向PVDF膜中のβ晶は分子鎖軸を表面に対して平行方向に配向していることを確認した。SFG顕微鏡観察に基づき、一方向に配向した縞状構造を観察し、それが表面および膜内部のラメラフィブリルに対応することを示した。相対的に配向度の低いスピンコートiPP膜においてもラメラフィブリルに起因する縞状構造を観察したが、その強度とコントラストは一軸配向PVDF膜よりも著しく低いことを見出した。さらに、分子鎖配向に基づく高分子の化学組成マッピングをSFG顕微鏡観察により実現した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本年度までの進捗で、半結晶性高分子の凝集状態に及ぼす表面・界面効果に関する理解が進んだ。特に、これまで難しかった表面・界面における面内の配向分布の評価が可能になった。これは、機能発現に及ぼす界面の因子を系統的に理解していく上で重要な知見である。以上のことから、本年度の進捗状況はおおむね順調であると考える。

Strategy for Future Research Activity

次年度は、界面における機能の発現因子に関する検討に注力する。エバネッセント波励起過渡吸収分光測定に基づき、界面における高分子半導体の電荷生成について検討する。電荷生成速度の温度依存性を評価し、セグメント運動との相関について議論する。また、光学系を変更し、界面における非共役高分子における電子移動の評価へと展開し、分子鎖ダイナミクスとの相関について検討する。

  • Research Products

    (36 results)

All 2022 2021

All Journal Article (12 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 12 results) Presentation (24 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Sum frequency generation imaging for semi-crystalline polymers2022

    • Author(s)
      Abe Tatsuki、Shimada Hironao、Hoshino Taiki、Kawaguchi Daisuke、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 54 Pages: 679~685

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00613-9

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The role of the molecular weight of the adsorbed layer on a substrate in the suppressed dynamics of supported thin polystyrene films2022

    • Author(s)
      Ren Weizhao、Wang Xin、Shi Jiahui、Xu Jianquan、Taneda Hidenobu、Yamada Norifumi L.、Kawaguchi Daisuke、Tanaka Keiji、Wang Xinping
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 18 Pages: 1997~2005

    • DOI

      10.1039/d2sm00067a

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Enhanced Glass Transition Temperature of Thin Polystyrene Films Having an Underneath Cross-Linked Layer2022

    • Author(s)
      Bai Lu、Luo Pan、Yang Xudong、Xu Jianquan、Kawaguchi Daisuke、Zhang Cuiyun、Yamada Norifumi L.、Tanaka Keiji、Zhang Wei、Wang Xinping
    • Journal Title

      ACS Macro Letters

      Volume: 11 Pages: 210~216

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.1c00611

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] ポリプロピレン系複合材料の引張特性に及ぼす無水マレイン酸変性プロピレンの添加効果2022

    • Author(s)
      甲加晃一, 日笠茂樹, 織田ゆか里, 川口大輔, 田中敬二
    • Journal Title

      日本接着学会誌

      Volume: 58 Pages: 29~35

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 表面・界面のレオロジー2021

    • Author(s)
      川口大輔, 田中敬二
    • Journal Title

      接着の技術

      Volume: 41 Pages: 26~30

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Two-Dimensional Cellular Patterning on a Polymer Film Based on Interfacial Stiffness2021

    • Author(s)
      Kawabata Kento、Totani Masayasu、Kawaguchi Daisuke、Matsuno Hisao、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Langmuir

      Volume: 37 Pages: 14911~14919

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.1c02776

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Sum Frequency Generation Spectroscopy for Understanding the Polymer Dynamics at Buried Interfaces2021

    • Author(s)
      Kawaguchi Daisuke、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Spectroscopic Techniques for Polymer Characterization

      Volume: 1 Pages: 227~258

    • DOI

      10.1002/9783527830312.ch8

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Molecular picture of fluoropolymer adsorption on nanocarbon materials2021

    • Author(s)
      Kawaguchi Daisuke、Sasahara Kazuki、Saito Daiki、Uejima Mitsugu、Fujiwara Hirotada、Nishimura Shin、Yamamoto Satoru、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 53 Pages: 1469~1473

    • DOI

      10.1038/s41428-021-00528-5

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Local orientation of chains at crystal/amorphous interfaces buried in isotactic polypropylene thin films2021

    • Author(s)
      Kawaguchi Daisuke、Yamamoto Kentaro、Abe Tatsuki、Jiang Naisheng、Koga Tadanori、Yamamoto Satoru、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 23 Pages: 23466~23472

    • DOI

      10.1039/d1cp03959h

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses2021

    • Author(s)
      Hao Zhiwei、Ghanekarade Asieh、Zhu Ningtao、Randazzo Katelyn、Kawaguchi Daisuke、Tanaka Keiji、Wang Xinping、Simmons David S.、Priestley Rodney D.、Zuo Biao
    • Journal Title

      Nature

      Volume: 596 Pages: 372~376

    • DOI

      10.1038/s41586-021-03733-7

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] An effect of crystallographic distortion on carrier mobility in poly(3-hexylthiophene) thin films2021

    • Author(s)
      Abe Tatsuki、Kawaguchi Daisuke、Watanabe Motonori、Hoshino Taiki、Ishihara Tatsumi、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Applied Physics Letters

      Volume: 118 Pages: 181601~181601

    • DOI

      10.1063/5.0041881

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Poly[oligo(2-ethyl-2-oxazoline) methacrylate] as a surface modifier for bioinertness2021

    • Author(s)
      Hong Jin-Hyeok、Totani Masayasu、Kawaguchi Daisuke、Yamada Norifumi L.、Matsuno Hisao、Tanaka Keiji
    • Journal Title

      Polymer Journal

      Volume: 53 Pages: 643~653

    • DOI

      10.1038/s41428-020-00459-7

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Observing Thermal Motion for Isolated Poly(tert-butyl methacrylate) Chains on Solid Surfaces2022

    • Author(s)
      Masayuki Kawano,Yuma Morimitsu,Yukari Oda,Daisuke Kawaguchi,Keiji Tanaka
    • Organizer
      APS March meeting 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Initial Curing Process between Epoxy and Amine at a Solid Interface2022

    • Author(s)
      Daisuke Kawaguchi,Ko Yamaguchi,Satoru Yamamoto,Keiji Tanaka
    • Organizer
      APS March meeting 2022
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] エポキシ硬化物の界面凝集状態に及ぼす湿度の効果2022

    • Author(s)
      川口大輔,種子田英伸,青木美佳,宮田 登,宮崎 司,Yuwei Liu,青木裕之,田中敬二
    • Organizer
      2021年度量子ビームサイエンスフェスタ
  • [Presentation] Orientational Reorganization of Poly(methyl methacrylate) Chains at Quartz Interface2021

    • Author(s)
      Daisuke Kawaguchi,Kazuki Sasahara,Manabu Inutsuka,Satoru Yamamoto,Keiji Tanaka
    • Organizer
      Pacifichem 2021
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 固体表面におけるポリ(メタクリル酸tert-ブチル)孤立鎖の熱運動観察2021

    • Author(s)
      [川野雅恭,盛満裕真,織田ゆか里,川口大輔,田中敬二
    • Organizer
      高分子学会九州地区高分子若手研究会・冬の講演会
  • [Presentation] 固体最界面におけるエポキシ/アミンの硬化初期反応の動力学2021

    • Author(s)
      山口 晃,川口大輔,山本 智,田中敬二
    • Organizer
      高分子学会九州地区高分子若手研究会・冬の講演会
  • [Presentation] 異なる表面自由エネルギーを有する基板への高分子吸着動力学2021

    • Author(s)
      川口大輔,種子田英伸,山本 智,田中敬二
    • Organizer
      2021年繊維学会秋季研究発表会
  • [Presentation] 半導体高分子の熱運動特性と電荷生成2021

    • Author(s)
      川口大輔,阿部建樹,緒方雄大,山口修平,田中敬二
    • Organizer
      第69回レオロジー討論会
  • [Presentation] ポリスチレン膜表面の固体接触による局所構造変化とその緩和ダイナミクス2021

    • Author(s)
      原田 怜,川口大輔,田中敬二
    • Organizer
      第69回レオロジー討論会
  • [Presentation] 固体最界面におけるエポキシ/アミン硬化初期過程の反応動力学2021

    • Author(s)
      [山口 晃,川口大輔,山本 智,田中敬二
    • Organizer
      第69回レオロジー討論会
  • [Presentation] 固体界面におけるポリ(tert-ブチルメタクリレート)孤立鎖の熱運動観察2021

    • Author(s)
      川野雅恭,盛満裕真,織田ゆか里,川口大輔,田中敬二]
    • Organizer
      第69回レオロジー討論会
  • [Presentation] Conformational Change of Polystyrene at Film Surface After Contact with a Different Surface2021

    • Author(s)
      〇Rei Harada,Daisuke Kawaguchi,Keiji Tanaka
    • Organizer
      Fall Annual Meeting of The Polymer Society of Korea (PSK)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Direct Observation of Thermal Motion for Isolated Poly(tert-butyl methacrylate) Chains on Solid Surfaces2021

    • Author(s)
      〇Masayuki Kawano,Yuma Morimitsu,Yukari Oda,Daisuke Kawaguchi,Keiji Tanaka
    • Organizer
      Fall Annual Meeting of The Polymer Society of Korea (PSK)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Curing Reaction Kinetics of Epoxy/amine at a Quartz Interface2021

    • Author(s)
      〇Ko Yamaguchi,Daisuke Kawaguchi,Satoru Yamamoto,Keiji Tanaka
    • Organizer
      Fall Annual Meeting of The Polymer Society of Korea (PSK)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 高分子マトリクス中における星型かご状オリゴシルセスキオキサンの表面偏析2021

    • Author(s)
      川口大輔,山本健太郎,阿部建樹,小蓑剛,儘田正史,加部泰三,安達千波矢,中建介,田中敬二
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] 石英最界面におけるエポキシ/アミンの反応動力学2021

    • Author(s)
      山口 晃,川口大輔,山本 智,田中敬二
    • Organizer
      第70回高分子討論会
  • [Presentation] Aggregation States and Proton Conductivity in Perfluorosulfonic Acid Thin Films under Humidity Condition2021

    • Author(s)
      〇Daisuke Kawaguchi,Sigeki Yonemori,Yudai Ogata,Noboru Miyata,Tetsuo Yoshida,Tsukasa Miyazaki,Hiroyuki Aoki,Keiji Tanaka
    • Organizer
      25th Congress of the International Union of Crystallography
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 固体表面におけるポリ(tert-ブチルメタクリレート)孤立鎖の形態と熱運動の直接観察2021

    • Author(s)
      川野雅恭,盛満裕真,織田ゆか里,川口大輔,田中敬二
    • Organizer
      第58回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] 石英界面におけるエポキシ/アミンの硬化初期反応2021

    • Author(s)
      山口 晃,川口大輔,山本 智,田中敬二
    • Organizer
      第58回化学関連支部合同九州大会
  • [Presentation] 界面分子鎖の緩和挙動に基づく複合材料設計2021

    • Author(s)
      川口大輔
    • Organizer
      第59回 日本接着学会年次大会
    • Invited
  • [Presentation] 水素終端シリコン表面におけるポリ(tert-ブチルメタクリレート)鎖の吸着形態と熱運動の直接観察2021

    • Author(s)
      〇川野雅恭,盛満裕真,織田ゆか里,川口大輔,田中敬二
    • Organizer
      第59回 日本接着学会年次大会
  • [Presentation] 石英界面におけるエポキシ/アミンの硬化初期過程2021

    • Author(s)
      〇山口晃,川口大輔,山本智,田中敬二
    • Organizer
      第59回 日本接着学会年次大会
  • [Presentation] 異種固体界面における高分子鎖の凝集状態に及ぼす吸着エネルギーの影響2021

    • Author(s)
      〇種子田英伸,川口大輔,山本智,田中敬二
    • Organizer
      第70回高分子年次大会
  • [Presentation] 埋もれた界面における官能基の 配向イメージング2021

    • Author(s)
      〇阿部建樹, 川口大輔, 田中敬二
    • Organizer
      第70回高分子年次大会

URL: 

Published: 2022-12-28  

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