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2022 Fiscal Year Annual Research Report

結晶面・格子歪みの精密制御による高反応性格子酸素の設計

Research Project

Project/Area Number 20H02824
Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

北條 元  九州大学, 総合理工学研究院, 准教授 (90611369)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 永長 久寛  九州大学, 総合理工学研究院, 教授 (90356593)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywordsエピタキシャル薄膜 / 透過電子顕微鏡 / 電子エネルギー損失分光 / 酸素空孔
Outline of Annual Research Achievements

酸化物触媒における格子酸素の反応性は、しばしばその触媒活性に大きな影響を与える。本研究はCeO2を対象として、高い反応性の格子酸素を実現するための材料設計指針を確立することを目的としている。
2023年度は引き続き、格子歪みに着目して研究を進めた。基板としてペロブスカイト型構造をもつSrTiO3の(001)面の単結晶基板を用い、パルスレーザー堆積法により種々の膜厚のCeO2薄膜を作製した。ペロブスカイト型酸化物の擬立方表記による(001)面は、面内方向に45度回転させるとホタル石型酸化物の(001)面との格子のマッチングがよく、SrTiO3の場合はCeO2に対して最大2%程度の引張り歪みを与えることが可能である。得られた薄膜について、断面方向から原子分解能の走査透過電子顕微鏡観察と、CeのM吸収端について電子エネルギー損失分光測定を行うことでその原子配列とCeの価数分布を評価した。その結果、膜厚が2.3nmから3.6nmと増えるに従いCeO2の格子歪みが緩和する挙動が見られ、それと同時にCeの価数が3価から4価へと変化した。面外方向の格子定数に対する面内方向の格子定数の比に対するCeの価数をプロットすると、両者には負の相関が存在することが明らかとなった。イットリア安定化ジルコニアの(001)面の基板上にCeO2の極薄膜を作製し、圧縮歪みの効果を検討した昨年度の結果と合わせると、Ceの価数、すなわち酸素空孔量は、圧縮・引張りの方向に関わらず格子歪みにより制御可能であることが明らかとなった。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (11 results)

All 2023 2022 Other

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Journal Article] Reduction Mechanism for CeO2 Revealed by Direct Observation of the Oxygen Vacancy Distribution in Shape-Controlled CeO22023

    • Author(s)
      Hajime Hojo, Kazuki Hirota, So Ito, Hisahiro Einaga
    • Journal Title

      Advanced Materials Interfaces

      Volume: 10 Pages: 2201954

    • DOI

      10.1002/admi.202201954

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic properties of LaNiO3 and Mn-modified LaNiO3 catalysts for oxidation of CO and benzene2023

    • Author(s)
      Hajime Hojo, Yuka Inohara, Ryo Ichitsubo, Hisahiro Einaga
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: 410 Pages: 127-134

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2022.07.002

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Insights into the Hydrogenolysis Mechanism of Diphenyl Ether over Cl-Modified Pt/γ-Al2O3 Catalysts by Experimental and Theoretical Studies2022

    • Author(s)
      Chen Zhu, Hajime Hojo, Hisahiro Einaga
    • Journal Title

      ACS Sustainable Chemistry & Engineering

      Volume: 10 Pages: 8897-8907

    • DOI

      10.1021/acssuschemeng.2c02038

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic Oxidation of CO to CO2 over CeO2-Supported Pd-Cu Catalysts under Dilute O2 Conditions2022

    • Author(s)
      Saki Shigenobu, Hajime Hojo, Hisahiro Einaga
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 61 Pages: 15856-15865

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.2c02199

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Ptを担持した形態制御CeO2ナノ粒子における酸素空孔分布の直接観察2023

    • Author(s)
      川本裕太、北條元、永長久寛
    • Organizer
      第61回セラミックス基礎科学討論会
  • [Presentation] 酸化セリウム薄膜へのエピタキシャル歪みの導入とその原子構造・電子状態解析2023

    • Author(s)
      日高州平、北條元、永長久寛
    • Organizer
      第61回セラミックス基礎科学討論会
  • [Presentation] LaCoO3エピタキシャル薄膜の作製とそのCO酸化特性2023

    • Author(s)
      安達 翔一、北條 元、永長 久寛
    • Organizer
      強的秩序とその操作に関わる 第16回 講演会
  • [Presentation] Pt/CeO2モデル触媒における金属担体相互作用のナノ粒子サイズと結晶面依存性2022

    • Author(s)
      藤井和史、北條元、永長久寛
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Presentation] The effect of SO2 on the catalytic properties of Pd/CeO22022

    • Author(s)
      Saki Shigenobu, Hajime Hojo, Hisahiro Einaga
    • Organizer
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology (TOCAT-9)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Pd/BaCO3/Al2O3の触媒特性と硫黄被毒挙動に関する検討2022

    • Author(s)
      重信咲季、北條元、杉山武晴、永長久寛
    • Organizer
      第130回触媒討論会
  • [Remarks] 九州大学 大学院総合理工学府 永長・北條研究室

    • URL

      https://einaga-lab.weebly.com

URL: 

Published: 2023-12-25  

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