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2022 Fiscal Year Annual Research Report

イオン伝導相関の制御によるLiイオン輸率を1とする電解液の創出

Research Project

Project/Area Number 20H02837
Research InstitutionYokohama National University

Principal Investigator

上野 和英  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 准教授 (30637377)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
KeywordsLiイオン輸率 / 溶融Li塩錯体 / イオン運動相関 / イオン伝導率
Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は次世代高容量・高出力Li系二次電池の実現へ向け、高イオン伝導性(10-3 S cm-1以上)と高Li輸率 (tLi ~ 1)を両立する低分子液体電解質材料のための新しい指標を提示することである。方法論として、材料化学的な見地から行われてきた従来の電解質設計にOnsager相反定理および線形応用理論による普遍的なイオン伝導の考え方を取り入れる。すなわち、超濃厚電解液を主な検討対象として、これまで考慮されてこなかったイオン伝導のOnsager係数および相互相関項を実験的に決定し、電解質構造など分子レベルの情報との相関性を明らかにすることで、高いイオン伝導性と高いLi輸率を発現する分子論的条件を解明する。これによって、低分子液体電解質で高いイオン伝導率とシングルイオン伝導性(tLi~1)を達成可能な新規電解質材料を創出することを目的としている。本年度は、ホウ酸エステル系Liイオン液体中のイオン輸率の構造依存性に関して、温度可変NMRおよび電気化学測定によってその詳細を調査した。より電子吸引性の強い置換基を有するホウ酸エステル系Liイオン液体において、Liイオン輸率が低下することが明らかになった。さらに、分子動力学シミュレーションを用い、種々の溶媒からなる濃厚電解液中でのリチウムイオン―溶媒間の配位寿命(residence time)を評価したところ、リチウムイオン輸率と配位寿命には良い相関があり、配位寿命が短いほどリチウムイオン輸率が高くなることを見出した。これは、一時的に遊離した弱配位性溶媒が効果的にイオン間の反相関運動を抑制するためであると考えられる。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (19 results)

All 2023 2022

All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 7 results) Presentation (11 results) (of which Invited: 1 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Concentrated Nonaqueous Polyelectrolyte Solutions: High Na-Ion Transference Number and Surface-Tethered Polyanion Layer for Sodium-Metal Batteries2023

    • Author(s)
      Kondou Shinji、Sakashita Yusuke、Morinaga Asuka、Katayama Yu、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 15 Pages: 11741~11755

    • DOI

      10.1021/acsami.2c21557

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ion Transport in Glyme‐ and Sulfolane‐Based Highly Concentrated Electrolytes2023

    • Author(s)
      Shigenobu Keisuke、Sudoh Taku、Murai Junichi、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      The Chemical Record

      Volume: Early View Pages: e202200301

    • DOI

      10.1002/tcr.202200301

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] On the concentration polarisation in molten Li salts and borate-based Li ionic liquids2023

    • Author(s)
      Shigenobu Keisuke、Philippi Frederik、Tsuzuki Seiji、Kokubo Hisashi、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 25 Pages: 6970~6978

    • DOI

      10.1039/D2CP05710G

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Concentrated Lithium Dodecyl Sulfate Aqueous Electrolytes: Utilizing Self‐Assembly and Interfacial Adsorption for Aqueous Li‐ion Batteries2022

    • Author(s)
      Kondou Shinji、Morinaga Asuka、Hashimoto Kei、Katayama Yu、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      ChemElectroChem

      Volume: 9 Pages: e202200870

    • DOI

      10.1002/celc.202200870

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical Pretreatment of Solid‐Electrolyte Interphase Formation for Enhanced Li <sub>4</sub> Ti <sub>5</sub> O <sub>12</sub> Anode Performance in a Molten Li?Ca Binary Salt Hydrate Electrolyte2022

    • Author(s)
      Kondou Shinji、Watanabe Yoshifumi、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      ChemElectroChem

      Volume: 9 Pages: e202200061

    • DOI

      10.1002/celc.202200061

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Li-Ion Transport and Solvation of a Li Salt of Weakly Coordinating Polyanions in Ethylene Carbonate/Dimethyl Carbonate Mixtures2022

    • Author(s)
      Kondou Shinji、Sakashita Yusuke、Yang Xiaoxiao、Hashimoto Kei、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      ACS Applied Materials &amp; Interfaces

      Volume: 14 Pages: 18324~18334

    • DOI

      10.1021/acsami.1c25067

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Li<sup>+</sup> transference number and dynamic ion correlations in glyme-Li salt solvate ionic liquids diluted with molecular solvents2022

    • Author(s)
      Sudoh Taku、Shigenobu Keisuke、Dokko Kaoru、Watanabe Masayoshi、Ueno Kazuhide
    • Journal Title

      Physical Chemistry Chemical Physics

      Volume: 24 Pages: 14269~14276

    • DOI

      10.1039/D2CP01409B

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 鎖状エーテル系電解液の基礎物性とリチウム硫黄電池への適用2023

    • Author(s)
      石川 遼、重信 圭佑、須藤 拓、都築 誠二、篠田 渉、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      電気化学会第90回大会
  • [Presentation] 高分子を微量添加した溶融Liイミド塩の基礎物性2023

    • Author(s)
      須藤 拓、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      電気化学会第90回大会
  • [Presentation] 急速充放電能を実現する液系電解質の設計2022

    • Author(s)
      須藤 拓、重信 圭佑、獨古 薫、渡邊 正義、上野 和英
    • Organizer
      第11回 JACI/GSC シンポジウム
  • [Presentation] 弱配位性ポリアニオン型高分子溶液のイオン輸送機構と二次電池適応2022

    • Author(s)
      近藤 慎司、坂下 裕亮、楊 笑笑、橋本 慧、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      第71回高分子討論会
  • [Presentation] ドナー性の異なる溶媒を用いた高濃度Li塩溶液における溶液構造とLiイオン輸送の関係2022

    • Author(s)
      重信 圭佑、都築 誠二、篠田 渉、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      2022年度電気化学秋季大会
  • [Presentation] 高濃度Li塩/スルホラン溶液希釈系におけるイオン相関とLiイオン輸送・電池特性への影響2022

    • Author(s)
      須藤 拓、重信 圭佑、石川 遼、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      第63回電池討論会
  • [Presentation] 鎖状エーテル系電解液の基礎物性とリチウム硫黄電池への適用2022

    • Author(s)
      石川 遼、重信 圭佑、須藤 拓、都築 誠二、篠田 渉、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      第63回電池討論会
  • [Presentation] ポリアニオン型Na非水溶液の挙動に基づくイオン輸送及び電気化学特性2022

    • Author(s)
      近藤 慎司、坂下 裕亮、森永 明日香、片山 祐、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      第63回電池討論会
  • [Presentation] 高濃度Li塩溶液に用いる溶媒のドナー性と溶液構造・Liイオン輸送の関係2022

    • Author(s)
      重信 圭佑、都築 誠二、篠田 渉、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      第63回電池討論会
  • [Presentation] The difference in Li ion transport mechanism in Li ionic liquids and molten salts2022

    • Author(s)
      重信 圭佑、都築 誠二、小久保 尚、獨古 薫、渡邉 正義、上野 和英
    • Organizer
      第12回イオン液体討論会
  • [Presentation] シングルイオン伝導性液体電解質へ向けた分子設計2022

    • Author(s)
      上野 和英
    • Organizer
      第40回 夏の学校 電気化学会関東支部
    • Invited
  • [Book] イオン液体の実用展開へ向けた最新動向2022

    • Author(s)
      大内幸雄
    • Total Pages
      320
    • Publisher
      シーエムシー出版
    • ISBN
      978-4-7813-1674-1

URL: 

Published: 2023-12-25  

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