2023 Fiscal Year Annual Research Report
第１５属元素が配位した窒化炭素による過酸化水素生成の動作機構解明とシステム開発
| Project/Area Number |
20H02847
|
|---|
| Research Institution | Kyushu Institute of Technology |
|---|
Principal Investigator |
横野 照尚 九州工業大学, 大学院工学研究院, 教授 (10203887)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
村上 直也 九州工業大学, 大学院生命体工学研究科, 教授 (10452822)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
|
| Keywords | グラファイト型窒化炭素 / 過酸化水素合成 / アンモニア合成 / 二電子酸素還元 / 原子状金属イオン固定化 / 励起状態電荷分布DFT計算 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
過酸化水素(H2O2)は，衣料用の漂白剤・消毒剤などの身近な用途から，半導体プロセスにおける洗浄などの幅広い用途で利用されてきた．近年では水素にかわる次世代燃料電池の燃料として，また，有機合成用酸化剤としての利用が期待されており、新規な製造技術について検討が進められている.
問題点として，H2O2は工業的にはアントラヒドロキノンを触媒とし、多段階・エネルギー多消費型反応で合成されるため、環境負荷が大きいという短所を有している。
我々の研究室では、太陽光などの光エネルギーのみを用いて水と酸素から常温常圧で過酸化水素を高効率で製造する環境負荷のほとんどない粉末触媒および光電気化学システム開発を継続して行ってきた。
本年度では、グラファイト型窒化炭素（PCN）の窒素原子部位にKイオンを配位させ、さらにAu元素を炭素部位に固定化する光色ばを開発した。その結果、金元素が０価に近い状態存在し、可視光照射下で金元素を励起した結果孤立したホールが生成して量子収率ほぼ１００％OHラジカルの生成が確認された。一方、炭素原子に励起電子が高い効率で蓄積された結果、非常に高い電荷分離状態を生み出すことに成功した．その結果、励起状態電荷分布DFT計算によりホールは水を酸化して選択的にOHラジカルを生成し、供給する酸素は励起電子で二電子還元することで過酸化水素を連続的に生反応システムを構築することに成功した。420 nmの光を利用した過酸化水素生成の見かけの量子効率は95%以上%に達し、OHラジカル生成の量子収率も95%に達した．さらにこの材料を薄膜電極に組み込み、光アノードを開発し、ガス拡散電極と複合化することで、可視光照射下で光アノードでは、水の酸化によるH2O2とO2の生成が確認された。さらに、ガス拡散電極ではO2または、N2を連続供給することでH2O2あるいはNH3を連続的に生成させることに成功した。
|
| Research Progress Status |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
|
| Strategy for Future Research Activity |
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
|
-
-
-
-
-
[Journal Article] Ultrathin TiO2 (B) nanosheets-decorated hollow CoFeP cube as PMS activator for enhanced photocatalytic activity2024
Author(s)
Ying Dong, Tengyang Gao, Saisai Yuan, Chengzhang Zhu, Lei Yang, Yiming Chen, Xijuan Wang, Yu Yin, Chuanxiang Chen, Liang Tang, Teruhisa Ohno
-
Journal Title
Applied Surface Science
Volume: 643
Pages: 158667
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
-
-
-
[Journal Article] The powerful combination of 2D/2D Ni-MOF/carbon nitride for deep desulfurization of thiophene in fuel: Conversion route, DFT calculation, mechanism2024
Author(s)
Xiaoyu Zhou, Hang Liu, Qing Yang, Shan Zhu, Haonan Wu, Teruhisa Ohno, Yu Zhang, Tianyi Wang, Dawei Su, Chengyin Wang
-
Journal Title
Journal of Colloid and Interface Science
Volume: 658
Pages: 627-638
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
-
-
-
-
[Journal Article] Asymmetrically coordinated cobalt single atom on carbon nitride for highly selective photocatalytic oxidation of CH4 to CH3OH2023
Author(s)
Jie Ding, Zhenyuan Teng, Xiaozhi Su, Kosaku Kato, Yuhang Liu, Ting Xiao, Wei Liu, Lingyue Liu, Qiao Zhang, Xinyi Ren, Jincheng Zhang, Zhaoyang Chen, Ohno Teruhisa, Akira Yamakata, Hongbin Yang, Yanqiang Huang, Bin Liu, Yueming Zhai
-
Journal Title
Chem
Volume: 9
Pages: 1017-1035
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
