2021 Fiscal Year Annual Research Report
Synthesis of phosphors for white LED without heat assistance under atmospheric pressure
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20H04370
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
内藤 牧男 大阪大学, 接合科学研究所, 教授 (40346135)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
小澤 隆弘 大阪大学, 接合科学研究所, 助教 (40734158)
石川 敏弘 山陽小野田市立山口東京理科大学, 工学研究科, 教授 (60756104)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 省エネルギー / セラミックス / 蛍光体 / 白色LED / 粉体 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、窒化ケイ素(Si3N4)にAlとOが固溶した白色LED用サイアロン蛍光体(Ca-α-SiAlON:Eu2+)をモデル例として、現状の窒素加圧下、超高温での合成に対して、大気圧条件下非加熱での合成プロセスを開発する。
申請者は、還元性雰囲気下で1500℃以上の高温焼成によって合成される酸化物蛍光体YAG:Ce3+ (Y2.97Al5O12:Ce3+0.03)に対して、合成温度を下げる融剤を原料粉体に微量添加し、粒子界面に摩擦による機械的作用を集中的に与えるだけで、大気圧条件下、非加熱でのYAG:Ce3+ 粒子合成の可能性を示した。そこで本提案では、第一ステップとして、強力な圧縮・摩擦作用を粒子に与える非加熱プロセスによって、融剤を使用せずにYAG:Ce3+蛍光体を合成できる条件の探索を行った。
初年度の研究成果を基礎として令和3年度は、YAG:Ce3+粒子の合成に及ぼす処理雰囲気の条件を検討した。さらに原料粉体に与える機械的エネルギーの影響も調べた。その結果、処理雰囲気を水素と窒素の混合ガスを使用した還元雰囲気に保ち、かつ機械的エネルギーも増加させることによって、融剤粒子を用いることなく、非加熱、短時間処理でYAG:Ce3+粒子を合成できることを見出した。また、合成した粉体も良好な蛍光体特性を示した。
さらに、この知見を基礎として、酸窒化物であるサイアロン蛍光体の非加熱合成の検討を行った。原料粉体として、酸化カルシウム、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、酸化ユーロピウムなどを用いて、これらの混合粉体に窒素雰囲気中で機械的エネルギーなど各種条件を変えて粉体処理を行ったところ、処理粉体を大気圧下で短時間の加熱処理を施すだけで、蛍光体特性を示すことを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本提案では、研究初年度に、強力な圧縮・摩擦作用を粒子に与える非加熱プロセスによって、融剤を使用せずにYAG:Ce3+蛍光体を合成できる条件の探索を行った。その結果、Alの酸化物と水酸化物を含む原料粉体を、粒子合成装置によって処理することにより、メカノケミカル反応が誘起され、融剤粒子を用いることなく、非加熱でYAG:Ce3+粒子を合成できることを実験的に見出した。
そこで令和3年度は、YAG:Ce3+粒子の合成に及ぼす処理雰囲気の条件を検討した。さらに原料粉体に与える機械的エネルギーの影響も調べた。その結果、処理雰囲気を水素と窒素の混合ガスを使用した還元雰囲気に保ち、かつ機械的エネルギーも増加させることによって、融剤粒子を用いることなく、非加熱かつ短時間処理でYAG:Ce3+粒子を合成できることを見出した。また、合成した粉体も良好な蛍光体特性を示した。
さらに、この知見を基礎として、酸窒化物であるサイアロン蛍光体の非加熱合成の検討を行った。原料粉体として、酸化カルシウム、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、酸化ユーロピウムなどを用いて、これらの混合粉体に窒素雰囲気中で機械的エネルギーなど各種条件を変えて粉体処理を行ったところ、処理粉体を大気圧下で短時間の加熱処理を施すだけで、蛍光体特性を示すことを見出した。以上の成果は、本年度の目標としていたものであり、当初の計画通りの研究成果を達成することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの研究実績を踏まえ、粒子界面に局所的な高温状態と高圧状態が作用すると報告されている本技術の特徴を活かして、窒素加圧が必要なサイアロン蛍光体の大気圧条件下非加熱での合成プロセスの開発を目指す。具体的には、原料粉体の種類、特性や添加割合、機械的作用、処理時間、処理雰囲気等の因子が、合成される粒子の結晶相、粒子構造、蛍光特性等に及ぼす影響を系統的に把握し、大気圧下の非加熱条件の処理のみによって蛍光体の直接合成を目指す。
これらの結果に対して、申請者が既往の研究で報告した機械的処理時に粒子界面で発生する局所的温度上昇の推定結果を導入して合成プロセスを解析する。さらに、離散要素法を用いて、粒子群の運動状態や粒子間に作用する力とその頻度を推算した結果を導入することにより、ミクロな観点から粒子の合成プロセスや粒成長過程等の解析を試みる。
本研究は、研究代表者（内藤牧男・大阪大学教授）の下、小澤隆弘（大阪大学・助教）が原料粉体、合成粒子、蛍光体等の特性評価を担当する。さらに、石川敏弘（山口東京理科大学教授）が、非加熱による粒子合成メカニズムの解析を担当する。
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