2023 Fiscal Year Annual Research Report
Theoretical study on optical responses of excitons in perovskite solar-cell materials
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20K03798
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| Research Institution | Hokkaido University |
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Principal Investigator |
鈴浦 秀勝 北海道大学, 工学研究院, 准教授 (10282683)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | 励起子 / 太陽電池ペロブスカイト / 励起子分子 / 荷電励起子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
ポストシリコン太陽電池材料として注目されている有機金属ハライドペロブスカイト（太陽電池ペロブスカイト）の励起子光学応答，つまり，バンド間遷移における電子・正孔間の相互作用効果の理論解析を行った．
この材料の特徴として，光学応答に関係する高周波では通常の半導体と比較して誘電率が小さくクーロン相互作用効果が大きいのに対し，低周波領域では電子格子相互作用と内包する極性分子による遮蔽が強く効くため，光学吸収端近傍の応答を支配する励起子効果の定量的評価が困難であった．
最終年度は，ナノサイズ結晶，いわゆる，量子ドットにおける励起子複合体である励起子分子と荷電励起子の束縛エネルギーに対する理論解析から，クーロン相互作用の遮蔽効果の重要性を明らかにした． 前年度までの研究によれば，格子振動や極性分子による遮蔽を考慮しない理論模型では励起子複合体の束縛エネルギーは励起子束縛エネルギーでスケールされ，実験結果から得られる値の半分程度に過小評価していた．
しかし，それは励起子束縛エネルギーとして，量子ドットではなく，バルク結晶における値を用いた結果である．
遮蔽効果を考慮すると，バルクにおける電子・正孔間相互作用は強く遮蔽され励起子束縛が抑制されるのに対し，ナノサイズ領域における短距離相互作用に対する遮蔽効果は限定的である．量子ドットにおける励起子複合体の束縛エネルギーを評価する際のスケールとなる励起子束縛エネルギーについて，バルクの実験値ではなく，ドット内での遮蔽効果の抑制を正しく考慮した値を用いることで，実験結果を再現することが明らかになった．
初年度に実施したバルク結晶に対する二光子吸収係数に対する実験結果の解析において，実験的に決められた励起子束縛エネルギーを用いたクーロン増強効果により定量的評価がなされたことからも，格子振動と極性分子による遮蔽を考慮した励起子効果の重要性が確認できる．
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