2020 Fiscal Year Research-status Report
Material development and physical property study of new locally non-centrosymmetric uranium compounds
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20K03827
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| Research Institution | Tohoku University |
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Principal Investigator |
李 徳新 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (40281985)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
本間 佳哉 東北大学, 金属材料研究所, 助教 (00260448)
本多 史憲 東北大学, 金属材料研究所, 准教授 (90391268)
青木 大 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (30359541)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | ウラン化合物 / ジグザグ構造 / 磁気異方性 / 電気抵抗 / 磁化率 / 比熱 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究はジグザグ構造を有する「235」系ウラン化合物U2T3X5および希土類化合物R2T3X5（R=希土類金属、T＝遷移金属、X=Si、Ge、Sn、In、Ga）に着目して、新物質の探索および新奇物性の発見に目指す。
我々の初期の研究は、新物質であるU2Ir3Si5の単結晶とU2Rh3Ge5の多結晶の育成に成功した。特に、U2Ir3Si5はU2T3X5系物質群の中に単結晶育成の2番目の成功例である。物性の測定から様々な特異現象が観測された。本研究の初年度は、Ｘ線回折、電気抵抗、磁化、磁化率、比熱などU2Rh3Ge5の基礎物性の測定が完成した。Ｘ線回折分析結果、U2Rh3Ge5はU2Co3Si5型（空間群Ibam)のジグザグ構造を持つことを確認した。物性の測定結果によると、U2Rh3Ge5はネール温度TN=41.5 Kの反強磁性体である。２Kで線形磁化曲線が観測され、７Tまで磁場によって誘発される磁気モーメントは非常に小さく、高磁場でのメタ磁気転移の可能性を示している。温度が下がると、電気抵抗率はT>TNでゆっくりと増加し、T<TNで急速に減少する。これは、それぞれ半導体のような狭バンドギャップモデルと反強磁性スピン波モデルに基づいて理解できる。0.4 Kの低温まで、重い電子系の振舞いや超伝導転移の兆候は観察されなかった。これらの研究成果は国際雑誌J. Phys.: Condens. Matter, 32 (2020) 495804に掲載された。
一方、希土類「235」系新しい物質R2Co3Ge5(R=Nd、Sm、Gd、Tb)多結晶の育成に成功した。これらの物質もU2Co3Si5型のジグザグ構造を持ち、低温で複雑な磁気秩序を示す。詳細な基礎物性の測定は進行中である。現在、「235」系の物質探索と物性研究は始まったばかりで、さらなる展開研究は計画通り進んでいる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では、局所的な空間反転対称性が破れた「235」系ウラン化合物U2T3X5及び希土類参考化合物R2T3X5を主なターゲットとする多数の新物質を開発し、精密な物性測定を行って新奇物性を探索する。
多数の「235」系物質の結晶構造は斜方晶U2Co3Si5型（空間群：Ibam）あるいはU2Co3Si5の派生型である。Uサイトの原子がc軸に沿って擬１次元ジグザグ鎖を形成による局所的な反転対称性が破れ、磁気4極子や電気8極子など奇パリティ多極子の形成が可能である。これまで5種類のU2T3X5化合物、すなわちU2T3Si5（T=Co、Fe、Ru、Rh、Os）だけが確認された。その中、U2Rh3Si5でのみ単結晶による研究が報告されている。これは、「235」系化合物のほとんどが非調和溶融（incongruent melting）化合物であるためと考えられる。我々は、数種類のU化合物U2T3X5単結晶あるいは多結晶試料の育成を試みた。既に新物質であるU2Ir3Si5の単結晶とU2Rh3Ge5の多結晶の育成に成功した。本研究の初年度は、交流磁化率など一部の物性測定は新型コロナウィルスの影響により延期されたが（出張測定自粛）、Ｘ線回折、電気抵抗、磁化、磁化率、比熱などU2Rh3Ge5の基礎物性の測定が完成し、興味深い物理現象を観測された。その成果は国際雑誌で発表した。また、数種類の希土類「235」系新物質R2Co3Ge5の多結晶の育成に成功した。これらの物質も斜方晶U2Co3Si5型のジグザグ構造を持つ、低温で複雑な磁気秩序を示すことを明らかにした。詳細な基礎物性の測定は進行中である。
最近、我々はMPMS用新型圧力セルを導入した。これにより、最大1.7GPa圧力下での磁化と磁化率を測定できる。U2Ir3Si5およびU2Rh3Ge5など物質の高圧中の磁性測定が計画通り進んでいる。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの研究では、ジグザグ構造を持つU２Rh3Si5, U2Ir3Si5, U2Rh3Ge5など「235」系物質は、四極子秩序と一次反強磁性転移の同時発現、強い磁気異方性および複雑な磁気構造など奇妙な物理的特性を持っていることが示されている。これらの研究をさらに推進するために、類似の結晶構造と物性を持つ新物質を開発することが必要不可欠である。しかし、放射能による取り扱いの困難さから、新規ウラン化合物の開発は容易ではない。特に、我々の注目している局所的な空間反転対称性が破れた新規ウラン化合物の探索、さらに新物質と既知物質の比較研究は極めて少ない。UTe2に見られるように、新物質開発はこの研究分野の要である。
来年度は、引き続きテトラアーク炉を用いてチョクラルスキー法あるいは高温電気炉を用いてフラックス法でU2T3X5系化合物中心とする未知物質の探索と単結晶育成に挑戦する。育成した「235」系物質および関連する物質の結晶に対し、その電子状態（磁気秩序、磁性揺らぎ、パリティ多極子秩序など）を外場（温度、磁場、圧力）によって効果的に制御し、外場制御下で結晶の電気抵抗、磁気抵抗、比熱、ACおよびDC帯磁率など基礎物性を測定する。特に、最近導入した新型圧力セルを利用して、圧力下でU2Ir3Si5およびU2Rh3Ge5の物性測定を優先的に行う。また、磁場誘起相転移を観測するために、東大物性研強磁場コラボラトリーおよび金研強磁場センターの共同利用装置を利用して、それぞれ60Tおよび30T程度まで強磁場下での物性測定を行う予定である。
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| Causes of Carryover |
新型コロナウィルスの影響で出張を避ける必要があるので、予定していた物理学会に現地参加することはできなかった。また、新型コロナウィルスの影響で予定していた数回の仙台出張（交流磁化率および高磁場磁化を測定するために）は１回だけ実行したため次年度繰り越し額が生じた。
次年度、コロナウィルス感染対策による出張自粛などが解除されたら、早いうちに出張測定を行い、旅費に充てる。また、試料作製用金属原料など消耗品の購入費として使用する。
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