Experimental verification of novel quantum liquid crystal states in spin dimer magnets

2021 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K03834
• Research Institution: University of Fukui
• Principal Investigator: 菊池 彦光 福井大学, 遠赤外領域開発研究センター, 教授 (50234191)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: 量子液晶 / スピンフラストレーション / 反強磁性

Outline of Annual Research Achievements

従来の磁性体では電子スピンに起因する双極子的な磁気モーメントが秩序することで巨視的な磁性が発生する。最近、四つあるいはそれ以上の極から構成され る多重極モーメントに基づいた新しい状態(量子液晶状態)が生じる事が指摘され、従来磁性体には見られない性質が生じる可能性が期待されている。量子液晶 研究は、基礎分野のみならず、将来の量子力学応用技術においても重要な最先端研究分野であり、今後ますます広い領域に広がっていくと考えられる。量子液晶 状態の一つであるスピンネマティック状態がスピン対(スピンダイマー)から構成される磁性体において実現する理論的可能性が示されているが、実験的検証は なされていない。本研究は、S=1スピンダイマー化合物Cs3V2Cl9および関連化合物を用いてスピンネマティック状態実現の実験的確証を得ることである。本化合 物がネマティック相に対応する現実物質であることがわかれば、磁性研究全体に与える影響は非常に大きく、創造性がある研究成果が得られることが期待される。本研究の独自性は、スピンネマティック状態という新規な状態を現実物質において見いだす点にある。特に、スピンダイマー系磁性体においてネマティック 相を見いだした例は全くない。我々はCs3V2Cl9の比熱を測定し、2温度における転移を観測し、高温側の転移がネマティック転移である可能性を示した。研究方法として、Cs3V2Cl9の良質な単結晶を合成し、スピン間の交換相互作用を決定し、得られた良質結晶を用いて、磁化率、磁化、比熱、強磁場磁化といった基本物性、核磁気共鳴、超音波分光測定による微視的測定を行う。スピンダイマー系におけるネマティック相の理論研究において世界的な成果をあげている国内の理論 グループとの情報交換を通して、スピンネマティック状態の解明を目指す。

Current Status of Research Progress

4: Progress in research has been delayed.

Reason

本研究では、Cs3V2Cl9のダイマー内交換相互作用、ダイマー間交換相互作用、単一イオン磁気異方性を定量的に決定することが重要である。そのための確実な方法は、結晶構造が類似した非磁性化合物にV3+磁性イオンを希釈した結晶を合成し、その磁化率等の測定結果から必要なパラメータを評価することである。当初非磁性化合物として想定したCs3Y2Cl9では、Y3+のイオン半径(90pm)がV3+の半径(64pm)とは異なる事を反映して、磁性イオンの均一な希釈が困難であり、別の非磁性化合物であるCs3In2Cl9への磁性イオン希釈を試みた事を昨年度報告した。その後、試料作成を試みたが、良好な試料が得られなかった。その理由が長く分からなかったが、偶然他の既知試料を作成した際に、試料作成に使用していた電気炉の温度計が経年変化のために不良になっており、設定温度よりも実際の炉内温度が100℃以上も高くなってしまっていることが判明した。その結果、ほぼすべての試料を再作成する必要が生じてしまった。新しい電気炉を発注したものの、国際的な半導体不足もあり、納品が年度末になってしまい、作業がほとんど進まなかった。更に、コロナ禍のために、ほぼつねに人手が不足したために、作業の進展がみこめなかった。

Strategy for Future Research Activity

思わぬ障害はあったものの、研究の基本的方向性や計画は変更しない。新しい電気炉を用いて非磁性ホスト化合物Cs3In2Cl9に磁性イオンV3+を置換した試料を合成し、磁化率、磁化測定を行い、測定結果と計算を 比較して、交換相互作用を評価する。ネマティック転移の可能性がある高温転移が非磁性不純物に対して極めて敏感であることを見いだしたので、詳細を知るた めに不純物濃度を更に変えた試料を合成して、磁化率、比熱を測定して特性を明らかにする。試料評価には粉末X線回折を用いる。 以上の巨視的測定と平行して、微視的な測定を行う。Cs3V2Cl9に含まれるセシウムイオン核は存在比100%でしかも核スピンがゼロではないために、微視的情 報が得られる核磁気共鳴(NMR)測定には最適な核である。133Cs-NMR測定を行い、NMRスペクトルならびに動的情報が得られるスピン‐格子緩和時間測定を行う。 研究遂行においては、複数のスタッフ、学生による共同作業が必要となる。作業においては、新型コロナウイルス感染症COVID-19に対する万全な感染対策を講じ る。

Causes of Carryover

試料作成に必要な電気炉にトラブルが発生していたが、発見が困難な事象であったため、気づくのがおくれ、作業が滞ってしまった。また、試料作成には作業に慣れたマンパワーが必要で、実地の作業が必要でありリモート作業は不可能である。しかしながら、本年も新型コロナウイルス感染症COVID-19のため に、学生が自宅待機を要請されることが多く、十分な作業がおこなえず当初予定していた試料合成が行えなかった。また、当初予算には成果発表のため の国内・国外旅費を組んでいたが、学会がすべてリモート開催となったため旅費は使用しなかった。これらの条件のために、次年度使用額が生じた。生じた次年 度使用額を適切に使用して研究遂行をおこなっていく予定である。