2020 Fiscal Year Research-status Report
絡み合いモデルの分子動力学シミュレーションと絡み合い抽出による基礎付け
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20K03876
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| Research Institution | Yamagata University |
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Principal Investigator |
瀧本 淳一 山形大学, 大学院有機材料システム研究科, 教授 (50261714)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
SUKUMARAN S.K. 山形大学, 大学院有機材料システム研究科, 准教授 (70598177)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 絡み合い / プリミティブパス / 摩擦低減 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
(1)高分子液体のレオロジーを支配する絡み合いの生成・消滅を流動の無い熱平衡状態で明らかにすること、(2)高速流動下で分子が伸びて配向することによる分子鎖間の摩擦低減の検証、の2点を中心に研究を進めている。
(1)標準的な粗視化モデルであるKremer-Grestモデルを用い、重合度NがN=400 までの場合について熱平衡化を行い、その後平衡状態でシミュレーションを進め、多数の分子配置を得た。その多数の配置に対しPPA解析を行い、から絡み合いを抽出した構造を得た。この抽出後の構造の時間変化をアニメーション表示させ、絡み合いの消滅・生成のイベントを捉えることを試みている。しかし、生成した（ように見える）絡み合いが直ぐまた消滅することも多く、定量的に生成・消滅の頻度等を捉えるまでには至っていない。まずは生成の際にどれだけプリミティブパスが曲げられるかについて調べるため、平衡状態でのプリミティブパスの「特性比」を調べ、プリミティブが完全なランダムウォークではないことを確認している。
(2)高速流動下では、摩擦低減に加え、絡み合い数の減少も起こる。そこで摩擦低減の効果だけを明らかにするため、分子鎖のすり抜けを許して絡み合いが生じないようにしたモデルで研究を進めている。このモデルで、高速ずり流動下でのずり応力、第一法線応力差、分子鎖の伸び、および流動停止後の応力緩和を調べた。その結果、ずり応力と分子鎖の伸びの結果は、摩擦低減の効果を考え無くても、shear blobの考え方（流動下では分子鎖が幾つかのブロッブの連なりになるという考え方）で理解可能であることが解った。特に分子鎖の伸びがずり速度の1/4乗に比例するという結果は、摩擦低減では説明出来ない。一方、法線応力差の結果は摩擦低減でだけ説明可能であることが解った。新しい知見であるが、そのメカニズムの解明には至っていない。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
(1)熱平衡下での絡み合いの生成消滅について。連続的に時間変化する分子配置から出発しても、絡み合い抽出によって得られる構造は必ずしも連続的に（なめらかに）変化しないことが明らかになった。従って、不連続な変化が生じたとしても、それがすべて絡み合いの生成・消滅の対応しているわけではない。アニメーションを見て研究者が生成・消滅のイベントを特定出来る場合もあるが、定量的に解析出来るまでには至っていない。
(2)高速流動下での摩擦低減について。シミュレーション結果は、従来からある摩擦低減の考え方と shear blog の考え方のどちらでも完全に説明することは出来ない。また、摩擦低減とblobは全く異なるメカニズムでは無く、同じ（あるいは類似した）メカニズムの異なる見方ということも出来るだろう。両者を包含する新しい見方が必要と考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
熱平衡下での絡み合いの生成・消滅については、引き続き生成・消滅（とくに生成）を捉える方法を探る。具体的には、何らかの方法で時間的に粗視化（平均化）した構造を追跡することが必要と考えている。また、絡み合い抽出の方法として現在はPPAを用いているが、プリミティブパスが大きさのあるモノマーの連なりとして得られるため、絡み合い位置の特定が困難という問題がある。別の絡み合い抽出の方法である Z-code（プリミティブパスを折れ線で表す）を用いることで、絡み合いの数・位置の特定が容易になると期待されるので、Z-code による解析も進める予定である。熱平衡下で最も知りたい（重要な）量は、絡み合い生成の際にどれだけプリミティブパスが曲げられるか、であり、当面これに集中する予定である。
流動下での絡み合いの生成・消滅の解析はまだ行っていないが、生成・消滅イベントの頻度が増して解析し易くなることが期待出来る。また、CCR2（ヘアピン状に折れ曲がっていたプリミティブパスで、折れ曲がり点での絡み合いが消滅しても別の絡み合いに捕まってしまう場合があること）については、アニメーションを研究者が見て判断するだけでも、情報が得られるはずであるので、熱平衡下での解析が完了せずとも、流動下での解析を始める予定である。
また、直鎖高分子に加え星形高分子についても解析を行うため、熱平衡化の計算から開始する。
摩擦低減については、流動下での緩和時間の直接測定（定常流動にステップ変形を重ね合わせた測定）を行い、より直接的に摩擦低減の有無を確認する予定である。また、実験でも行われている流動停止後の応力緩和についても調べる（予備的結果によれば、blobよりも摩擦低減の考えの方が結果を上手く説明出来る）。
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| Causes of Carryover |
参加予定の学会が全てオンライン開催となり、旅費は不要となった。その分の余剰額のほとんどは、シミュレーション用計算機の購入台数の増加に充てた。
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