2021 Fiscal Year Research-status Report
Developments and Applications of free energy calculations with quantum chemical effects of solvation
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20K03885
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| Research Institution | Keio University |
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Principal Investigator |
渡邉 宙志 慶應義塾大学, 理工学研究科(矢上), 特任講師 (20767199)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 水素イオン / プロトン輸送 / 分子動力学 / 量子化学計算 / 溶媒和効果 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
プロトン移動は、我々に非常に馴染みが深く重要な現象であるにも関わらず、分子シミュレーションでは最も取り扱いが難しい問題である。なぜなら一般的にバルクのような巨大な系を扱う際、量子力学(QM)と分子力学(MM)的モデルを組み合わせたQM/MM法を用いてターゲットの分子のみにQMモデルを適用し計算コストを落とすのが一般的であるが、第一にプロトンはグロータス機構で説明されるように、水分子との共有結合の生成と消滅を繰り返されることにより輸送される。したがって、QMモデルを適用すべき分子が時間発展に伴って変化するため、従来のQM/MM法を適用することができない。
これまでに我々は溶媒に対するアダプティブQM/MM法を拡張して、溶質までアダプティブに取り扱うプロトンのダイナミクスシミュレーションを実現した。さらに当該手法を自由エネルギーなどの定量的な計算に応用していくためには、余剰なプロトンに外力をかけて、その挙動をコントロールする必要がある。これまでに我々は、余剰なプロトンの座標を表現するような関数系を組んだが、用いる分子モデルに依存したハイパーパラメータが含まれており、シミュレーションの安定性に深く寄与している。今年度はこれら仮想粒子の制御方法を実装化した上で、これらハイパーパラメータをチューニングし、実際に自由エネルギー計算に適用するためのベンチマークをおこなった。その結果、外力をプロトンに付加した上で安定した分子動力学計算を実行することも可能になった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
プロトンの座標を示すインデックスに用いるハイパーパラメータは、シミュレーションの安定性と関わっている。このパラメータが量子化学計算手法に依存するということが判明し、適切な関数系の選択とチューニングに予定外に時間を取られたため、全体の進行としてはやや遅れている。
また世界的な半導体不足のために、必要な計算機サーバが導入できなかったこともやや影響している。
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| Strategy for Future Research Activity |
前年度までに確立した方法を用いて、自由エネルギーの計算を行う予定である。進捗がやや遅れていることを考慮して対象系としては、計算コストが少なくて済むように比較的小規模の系を選定する。また計算機は共同利用施設を利用して実行することも考慮にいれて効率の良いものを選択する。
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| Causes of Carryover |
世界的な半導体不足のために、当初予定していた計算機サーバーを納入できなかった。またコロナ禍のために参加予定していた学会がオンラインとなったために、そのために計上していた旅費が発生しなかった。次年度は、共同利用計算機の利用とサーバの購入を再検討し、効率的な方法を選択していく。またコロナ禍の収束に伴い、現地参加の学会等も出てきているのでそれらの積極的な参加を検討する。
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