2020 Fiscal Year Research-status Report
Material design of rubber composite filled with particles by controlling interphase layer formed on nanoparticle surface
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20K04159
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| Research Institution | Toyohashi University of Technology |
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Principal Investigator |
足立 忠晴 豊橋技術科学大学, 工学(系)研究科(研究院), 教授 (20184187)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石井 陽介 京都大学, 工学研究科, 助教 (70781706)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 複合材料 / シリコーンゴム / シリカ粒子 / 架橋密度 / 中間層 / 応力－ひずみ線図 / 複合則 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では母材ゴムの架橋密度の観点から中間層の形成に及ぼす影響を明らかにするとともに架橋密度が及ぼす力学的特性への影響を明らかにすることを目的とした．シリコーンゴムの主剤と硬化剤の配合重量比を変え，異なる架橋密度の母材ゴムに平均粒径300 nmのナノ粒子を充填したナノ複合材料および平均粒径1.6 μmのマイクロ粒子を充填したマイクロ複合材料を作製した．架橋密度の異なる複合材料の粘弾性試験および引張試験を行った．粘弾性試験の結果より，母材ゴムの架橋密度の低下に伴って，ナノ複合材料に形成される中間層は大きくなることがわかった．これはゴムの分子鎖同士の絡み合いが変化したためと考えられる．なお，架橋密度が変化しても粒子充填シリコーンゴムのガラス転移温度に変化は見られなかった．引張試験の結果より粒子充填シリコーンゴムの真応力－対数ひずみ線図を求めた．粒子充填シリコーンゴムの応力－ひずみ線図は引張初期と高ひずみ領域の勾配が異なるJ型の曲線であり，架橋密度が変化した場合も同様の傾向を示すことがわかった．架橋密度に依存して破断ひずみ，ヤング率および高ひずみ領域の傾きが変化することが明らかとなった．架橋密度が低下した場合であっても見かけの体積充填率を考慮することでLewis & Nielsenの複合則の係数よりヤング率を説明できることがわかった．高ひずみ領域においてはシリコーンゴム単体の応力－ひずみ関係に対し，複合材料内の母材ゴムのみ変形するとしてひずみを変換し，Lewis & Nielsenの複合則の係数により応力を変換すれば，同じ架橋密度の複合材料の変形特性を説明できることがわかった．高ひずみ領域では架橋密度が著しく低い場合には中間層の表面と母材ゴム間の結合が弱くなることが考えられ，単に見かけの体積充填率を考慮するだけではナノ複合材料の変形特性を説明できないことが明らかとなった．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
シリコーンゴムは一般に主剤と硬化剤を化学量論比で混合して完全な硬化を行う．本研究では，硬化剤を非化学量論比で主剤と混合し，架橋密度の異なるゴムおよび複合材料を作製すした．ゴム単体材料を動的機械分析装置により測定し，ゴム領域における貯蔵弾性係数の温度依存性より母材ゴムの架橋密度を求めた結果，461から177 mol/m3の範囲のシリコーンゴムを作製することが可能となった．さらに貯蔵弾性係数と粒子充填複合材料の複合則から中間層厚さを同定し，母材のシリコーンゴムの架橋密度が低下するにつれて中間層の厚さが大きくなり中間層の制御にも成功した．
作製した複合材料の引張試験を実施し，応力―ひずみ線図を測定した．中間層を含む見かけ粒子の体積含有率と測定された力学的特性を評価し考察する．単にナノ粒子表面に形成される中間層が粒子と一体となり見かけの粒子として挙動するわけではなく，架橋密度により母材と中間層の表面との干渉が応力－ひずみ線図に影響することも明らかとなった．
以上のことから，架橋密度の異なるシリコーンゴムおよびそのゴムを母材とする複合材料の作製を行うことができ，力学的特性を評価することが可能となり，おおむね順調に研究が進展している．
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| Strategy for Future Research Activity |
令和2年度にて室温下における引張特性の測定を行い，架橋密度，中間層が及ぼす影響を明らかにしてきた．今年度以降において，ゴム材料の変形特性は温度および時間依存性を有する．温度あるいはひずみ速度が異なった場合，母材がガラス状態で形成されている中間層の緩和現象が十分に影響することが考えられる．そこで温度あるいはひずみ速度を変えたときの力学的特性について実験的に考察を行い，材料設計につなげるためにその特性を定量的に評価する．
また弾性係数，強度だけでなく，き裂進展抵抗についても測定を行い，架橋密度および充填粒子直径の影響についても考察を行い，同様に定量的に評価する．
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| Causes of Carryover |
本申請課題を内容を含めた研究成果について，2020年9月に中国 南京にて開催予定であったInternational Conference on Mechanics of Time-Dependent Materialsに招待講演を依頼されていたが，コロナ禍のために中止となり，これに関する費用を次年度使用することとした．2021年度以降において本研究の成果を国際会議にて発表を行うために，費用を使用する予定である．
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