2020 Fiscal Year Research-status Report
Reduction of defect density in silicon quantum dot light-absorbers using hydrogen plasma treatment
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20K05075
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
黒川 康良 名古屋大学, 工学研究科, 准教授 (00588527)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
加藤 慎也 名古屋工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (10775844)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | シリコン / 量子ドット / プラズマ / 太陽電池 / ベイズ最適化 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，次世代の太陽電池材料として注目されるシリコン量子ドット積層膜を高品質化するアプローチとして，水素プラズマ処理（HPT）を採用する．HPTは設定できる実験条件が6つと多く，網羅的な実験を行うことが困難なため，実験条件の最適化手法にベイズ最適化を用いた．石英基板上にプラズマ援用化学気相成長法とポストアニールにより，直径5nm程度のシリコン量子ドットを有するシリコン量子ドット積層膜を作製した．水素導入のためHPTを行った．HPTにおいてはベイズ最適化のための初期点10点の取得のため，ランダムな実験条件を設定した．得られたデータより再度ベイズ最適化を行い，実験と計算を交互に行うことで，より水素導入が行われる実験条件の探索を行った．HPT後の試料に対し，分光エリプソメトリ，Raman散乱分光測定，電子スピン共鳴（ESR）測定により膜厚，水素結合状態，欠陥密度の評価を行った．HPT前の試料の透過型電子顕微鏡の写真から，試料中に直径5 nm程度のシリコン量子ドットが複数形成していることを確認した．Raman散乱測定からこの試料には水素がほとんど存在しておらず，ESRの結果より9.4×10^18 cm-3の欠陥密度であることがわかった．ベイズ最適化手法を用いたHPTを行い，HPT後の試料のSi-H結合をRaman散乱スペクトルによって評価した．その結果，少ない実験回数でSi-H結合由来のピーク強度を増加させることに成功した．最も水素導入がされたと考えられるスペクトル比の高い試料の欠陥密度は6.3×10^17 cm-3であり，約93%の欠陥密度の低減を確認した．この結果から，ベイズ最適化はHPTのような多パラメータプロセスに非常に有用であることを明らかにすることができた．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度は水素プラズマ処理によりシリコン量子ドット積層膜に水素を導入させることのできる条件を見出すことが目的であった．ベイズ最適化を用いた水素プラズマ処理条件の最適化により，少ない実験回数で効率的に膜中に水素を導入可能な条件を見出すことができた．また，膜中の欠陥密度を約93%低減させることに成功した．本成果は水素プラズマ処理におけるシリコン量子ドット積層膜の水素導入メカニズム解明のための基礎になるものである．よって本研究はおおむね順調に進展していると考える．
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| Strategy for Future Research Activity |
令和３年度は，「シリコン量子ドット積層膜の水素化メカニズムの解明」に注力した研究を行う．水素プラズマ処理後のシリコン量子ドット積層膜をSIMS分析などによる水素の拡散状態の解析・ラマン散乱分光測定やFTIR測定によるSi-H結合状態を確認・ESR測定による欠陥濃度評価・水素プラズマ処理後の構造評価・PL測定や光導電率測定を順次進めていく．シリコン量子ドットやアモルファスシリコン系材料中を水素がどのように拡散し，ダングリングボンドと結合するのか明らかにし，水素が効率的にシリコン量子ドット積層膜中のダングリングボンドを終端する条件を見出す．得られた知見を総合し、さらなる欠陥密度低減を目指す。
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