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2022 Fiscal Year Research-status Report

中距離構造で制御する超イオン導電ガラスの機能性探査とその学理の解明

Research Project

Project/Area Number 20K05080
Research InstitutionKumamoto University

Principal Investigator

安仁屋 勝  熊本大学, 大学院先端科学研究部(理), 教授 (30221724)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 臼杵 毅  山形大学, 理学部, 教授 (70250909)
Project Period (FY) 2020-04-01 – 2024-03-31
Keywords超イオン導電体 / イオン導電性ガラス / ガラス / イオン導電性ポリマー / 金属ガラス / イオン伝導 / 中距離構造 / 結合強度・配位数揺らぎモデル
Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、ガラスの中距離構造の観点から超イオン導電ガラスの基礎物性を調べることでガラス物質の学理を深めるとともに、ガラスの新たな機能性を探ることにある。この目的に沿って、今年度は以下の成果を得た。
1)イオン結晶におけるイオン伝導度の温度依存性では、不純物濃度や熱履歴に依存する低温側での外因性伝導領域と不純物等には依存しない高温側での内因性伝導領域が観測される。また、それらの領域間で伝導度は連続的に移り変わるが、理論的取り扱いは不明であった。イオン結晶における欠陥濃度とイオンの移動度が非線形にカップルするという観点から、イオン伝導度が内因性・外因性領域間で連続的に変わることを説明する解析的な理論的モデルを構築した。
2)イオン導電性ガラス形成物質において、イオン伝導度の振る舞いはガラス転移温度を境に、低温側でのアレニウス型から高温側でのVFT型へと大きく変わる。1)と関連付けて、この現象を説明するモデルの大枠を構築した。詳細については引き続き検討中である。
3)以前の研究において、酸化物ガラスにおける中距離構造とイオン伝導度は密接に関係することを見出していた。同様の関係は金属ガラスにおける構造不均一性と拡散係数との間にもあることを見出した。
4)以前に提案した融体に対する結合力・配位数ゆらぎモデルを使って、Liイオン導電性ポリマーにおけるフラジリティの組成依存性のモデルを構築し、原因不明とされていた現象に対し説明を与えた。
5)その他として、イオン導電体における力学物性、イオン導電体における熱電現象、アモルファス物質における構造緩和、光学誘電率と電気陰性度の関係等の研究を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究の主な目的は次のとおりである。①ガラスの中距離構造がイオン輸送現象で果たしている役割の解明、②イオン輸送現象のエントロピー・スケーリング則と中距離構造の関係の解明、③ミリング処理した超イオン導電ガラスの異常なイオン伝導に対するモデルの構築、④ガラスの中距離構造の形成メカニズムとそれに基づいた新機能性の探査。
これらの目的のうち、①および④との関連で興味深い進展があった。具体的には、金属ガラスにおける構造不均一性と原子拡散の間には、イオン導電性ガラスで得られていた中距離構造とイオン伝導の関係と類似性があることを見出した。②に関しては、緩和現象の研究を通して間接的な結果を得つつある。昨年度から引き続き行っている力学物性の研究は③に繋がる。なお、緩和現象に関する結果は②のみでなく④とも関係するが、そこで得られた概念を用いて、イオン結晶における外因性および内因性伝導領域でのイオン伝導機構、ポリマー電解質におけるフラジリティの組成依存性など、研究の展開が行われた。以上のことより、研究はおおむね順調に進展していると判断する。

Strategy for Future Research Activity

当初の研究期間は3年を予定していたが、期間を延長して研究を進める。今年度の主な目標は次のとおりである。
1)本研究課題との関連で、イオン液体も扱えそうだということが分かってきた。この点を明らかにする。また、イオン導電性ガラスの中距離構造とイオン伝導に関する研究の総括を行う。
2)前年度に引き続き、本研究で得られた知見を活かして研究の展開を行う。直近の課題としては、金属ガラスにおける原子拡散のテーマがある。
3)前年度に引き続き、また上の1)とも関係付けながら、イオン導電性高分子などにおける原子輸送と構造緩和の関係を明らかにする研究を行う。

Causes of Carryover

本研究課題の当初の研究期間中にコロナ禍が起きたことにより、研究費使用では大きな変更が生じた。特に、国内や国際学会での成果発表で使う予定であった旅費が残った。研究期間を延長し、残額は2023年開催の国際学会に参加するための旅費や研究成果発表費として使用する。

  • Research Products

    (27 results)

All 2023 2022

All Journal Article (11 results) (of which Int'l Joint Research: 4 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 3 results) Presentation (16 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 2 results)

  • [Journal Article] An Extended Theory of Vacancy Formation and its Application to Ionic Conduction in the Intrinsic and Extrinsic Regions2023

    • Author(s)
      Ikeda Masahiro, Aniya Masaru
    • Journal Title

      Philosophical Magazine

      Volume: 103 Pages: 101~118

    • DOI

      10.1080/14786435.2022.2129111

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Correlating the Annealing Temperature Dependence of the Structural Inhomogeneity and the Diffusion in Zr-Ti-Cu-Ni-Be Glassy System2022

    • Author(s)
      Aniya Masaru
    • Journal Title

      Solid State Phenomena

      Volume: 330 Pages: 11~15

    • DOI

      10.4028/p-m5a30s

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Network Relaxation and Cooperativity in Ion Conducting Polymers PEO-Li: An Analysis Based on the BSCNF Model2022

    • Author(s)
      Aniya Masaru, Ikeda Masahiro
    • Journal Title

      Materials Science Forum

      Volume: 1059 Pages: 129~134

    • DOI

      10.4028/p-279msx

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Optical Dielectric Constant and Electronegativity Difference in ANB8-N Type Binary Compounds2022

    • Author(s)
      Noda Hiroyuki, Aniya Masaru
    • Journal Title

      Key Engineering Materials

      Volume: 927 Pages: 167~171

    • DOI

      10.4028/p-00inyj

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unexpected Role of Metal Halides in a Chalcogenide Glass Network2022

    • Author(s)
      Zaiter Rayan, Kassem Mohammad, Fontanari Daniele, Sokolov Anton, Usuki Takeshi, Bokova Maria, Hannon Alex C., Benmore Chris J., Cousin Fabrice, Ozheredov Ilya, Bychkov Eugene
    • Journal Title

      Materials and Design

      Volume: 216 Pages: 110547 (13 pp.)

    • DOI

      10.1016/j.matdes.2022.110547

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Chemically-Invariant Percolation in Silver Thioarsenate Glasses and Two Ion-Transport Regimes Over 5 Orders of Magnitude in Ag Content2022

    • Author(s)
      Zaiter Rayan, Kassem Mohammad, Fontanari Daniele, Bokova Maria, Cousin Fabrice, Usuki Takeshi, Bychkov Eugene
    • Journal Title

      Journal of Non-Crystalline Solids

      Volume: 584 Pages: 121513 (9 pp.)

    • DOI

      10.1016/j.jnoncrysol.2022.121513

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Structure of Molten NaCl and the Decay of the Pair-Correlations2022

    • Author(s)
      Zeidler Anita, Salmon Philip S., Usuki Takeshi, Kohara Shinji, Fischer Henry E., Wilson Mark
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 157 Pages: 094504 (15 pp.)

    • DOI

      10.1063/5.0107620

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Neutron Diffraction with 34S/natS Isotopic Substitution Method on the Solvation Structure of S8 Molecule in Concentrated CS2 Solutions2022

    • Author(s)
      Kameda Yasuo, Arai Nana, Amo Yuko, Usuki Takeshi, Han Jihae, Watanabe Hikari, Umebayashi Yasuhiro, Tsuzuki Seiji, Ikeda Kazutaka, Otomo Toshiya
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 95 Pages: 1481~1485

    • DOI

      10.1246/bcsj.20220221

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Transient Mesoscopic Immiscibility, Viscosity Anomaly, and High Internal Pressure at the Semiconductor-Metal Transition in Liquid Ga2Te32022

    • Author(s)
      Kassem Mohammad, Benmore Chris J., Usuki Takeshi, Ohara Koji, Tverjanovich Andrey, Bokova Maria, Brazhkin Vadim V., Bychkov Eugene
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 13 Pages: 10843~10850

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.2c02899

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Experimental Determination of Deviation from Spherical Electron Densities of Atoms in Benzene Molecules in the Liquid State2022

    • Author(s)
      Kameda Yasuo, Kowaguchi Misaki, Amo Yuko, Usuki Takeshi, Okuyama Daisuke, Sato Taku J.
    • Journal Title

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      Volume: 95 Pages: 1680~1686

    • DOI

      10.1246/bcsj.20220271

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Structural Analysis of Amorphous GeO2 under High Pressure Using Reverse Monte Carlo Simulations2022

    • Author(s)
      Matsutani Kenta, Yamauchi Asumi, Kasamatsu Shusuke, Usuki Takeshi
    • Journal Title

      Journal of the Physical Society of Japan

      Volume: 91 Pages: 124601 (6 pp.)

    • DOI

      10.7566/JPSJ.91.124601

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ガラス転移点を跨る銀系超イオン導電ガラスのイオン伝導機構2023

    • Author(s)
      池田昌弘、安仁屋勝
    • Organizer
      日本セラミックス協会第61回セラミックス基礎科学討論会
  • [Presentation] Network Relaxation in Ion Conducting Polymers: A Study based on the BSCNF Model2023

    • Author(s)
      Aniya Masaru, Ikeda Masahiro
    • Organizer
      7th International Conference on Advances in Functional Materials (AFM 2023)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Mechanism of Ionic Conduction in AgI-based Superionic Conducting Glasses: A Relation between Charge Carrier Concentration and Mobility of Ions2023

    • Author(s)
      Ikeda Masahiro, Aniya Masaru
    • Organizer
      4th Edition of International Conference on Materials Science and Engineering (Materials 2023)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] アモルファスイオン導電体における緩和のデカップリング II2023

    • Author(s)
      安仁屋勝、池田昌弘
    • Organizer
      日本物理学会2023年春季大会
  • [Presentation] コンポジット固体電解質における外因性イオン伝導と欠陥形成機構2023

    • Author(s)
      池田昌弘、安仁屋勝
    • Organizer
      日本物理学会2023年春季大会
  • [Presentation] Ionic Conductivity across the Glass Transition in AgI-based Superionic Conducting Glasses: Nonlinear Coupling between Charge Carrier Concentration and Mobility2022

    • Author(s)
      Ikeda Masahiro, Aniya Masaru
    • Organizer
      The 3rd International Congress on Advanced Materials Sciences and Engineering (AMSE-2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Studying the Relation between the Optical and Atomic Transport Properties in Ionic Conductors2022

    • Author(s)
      Aniya Masaru, Ikeda Shosuke
    • Organizer
      7th International Conference on Functional Materials and Devices, 2022 (ICFMD-2022)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Breakdown of the Stokes-Einstein Law in AgI-AgPO3 and M-PO3 (M = Mg, Ca, Sr, Ba) Melts2022

    • Author(s)
      Aniya Masaru, Noguchi Kotaro, Ikeda Masahiro
    • Organizer
      The 15th Asia Pacific Physics Conference (APPC15)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] アモルファスイオン導電体における緩和のデカップリング2022

    • Author(s)
      安仁屋勝、池田昌弘
    • Organizer
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [Presentation] AgIを基にした超イオン導電ガラスにおける可動イオンの濃度と易動度の関係2022

    • Author(s)
      池田昌弘、安仁屋勝
    • Organizer
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [Presentation] Ionic Conductivity, Fragility and Cooperativity in Structurally Disordered Materials: A Study based on the BSCNF Model2022

    • Author(s)
      Aniya Masaru, Ikeda Masahiro
    • Organizer
      17th Asian Conference on Solid State Ionics (ACSSI-17)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Bulk Modulus of Ionic Conductors: A Study based on a Microscopic Empirical Model2022

    • Author(s)
      Iikawa Keisuke, Aniya Masaru
    • Organizer
      The 6th International Conference on Materials Engineering and Nanotechnology (ICMEN 2022)
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] AgIを基にした超イオン導電ガラスのイオン伝導度:可動イオンにおける濃度と易動度の非線形連結2022

    • Author(s)
      池田昌弘、安仁屋勝
    • Organizer
      第128回日本物理学会九州支部例会
  • [Presentation] 超イオン導電体のゼーベック係数:結合揺らぎモデルの観点から2022

    • Author(s)
      安仁屋勝
    • Organizer
      第48回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] AgI-Ag2MO4 (M = Mo, W)系のガラス化進行に伴うイオン伝導性の発現III2022

    • Author(s)
      奈良大地、笠松秀輔、亀田恭男、臼杵毅
    • Organizer
      日本物理学会2022年秋季大会
  • [Presentation] ハロゲン化銀-炭酸銀混合系の輸送特性2022

    • Author(s)
      立川翔太、笠松秀輔、臼杵毅
    • Organizer
      日本物理学会2022年秋季大会

URL: 

Published: 2023-12-25  

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