2021 Fiscal Year Research-status Report
Preparation of adsorbents to specifically remove ionic pollutants from water
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20K05187
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| Research Institution | Chiba University |
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Principal Investigator |
町田 基 千葉大学, 総合安全衛生管理機構, 教授 (30344964)
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2020-04-01 – 2025-03-31
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| Keywords | 水質汚染物質 / 活性炭素 / 陰イオン吸着 / リン酸イオン / 硝酸イオン / アミン / 窒素ドープ / 第４級窒素 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は水質汚染物質，特に環境水（淡水）中に溶解している硝酸／亜硝酸イオン，リン酸イオンと言ったそれ自体が汚染物質であると同時に湖沼の富栄養化や沿岸域の貧酸素状態を誘因するイオン性（ここでは陰イオン）の汚染物質を選択的かつ効率的に除去するための炭素系吸着剤を開発しようとするものである。硝酸・リン酸イオンといった陰イオンの吸着には専ら陰イオン交換樹脂が用いられているが，高分子（微粒子のプラスチック）であり耐熱性や耐酸・アルカリ性も十分でないため，炭素系の材料での代替が望まれる。しかしながら活性炭などの炭素系吸着剤は，水中の非イオン性の汚染物質（有機汚染物質）の吸着除去には威力を発揮するが，陰イオンとなるとイオン交換樹脂と比べて1桁低い吸着容量しか得られない。そこで私共の研究室では，活性炭や活性炭素表面を陰イオン吸着に有利な正に帯電させることを目的に窒素原子のドーピング（第4級窒素やアルキルアミンといった官能基の生成）を試みている。研究２年目の2021年度は吸着剤の性能の高かったポリアクリロニトリル（PAN）繊維の賦活方法の確立を行った。特に塩化亜鉛と炭酸ナトリウムによる賦活では広いpH範囲（pH 3-7）で高吸着容量あるいは繊維形状を維持したまま硝酸イオンで0.5 mmol/g 以上の吸着性能を出すことに成功した。これらは炭素表面に常に正に帯電している第四級窒素が炭素表面に生成したためと推定した。また，PAN繊維に有機合成反応で使われるBenkeser還元反応を適用してみたところ，活性炭のように表面積の拡大は殆ど観測されなかったものの十分な硝酸イオン吸着が観測され，炭素表面にアミン官能基が生成したと推定した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究2年目の2021年度は昨年度の研究に引き続き，炭素系吸着剤に第４級窒素の導入がさまざまな方法で安定的きるようになった。また，ポリアクリロニトリル（PAN）繊維の塩化亜鉛賦活ではpH 3-7の広範囲に渡って高い硝酸イオン吸着量を保持できることを確かめ，再現性のよい結果が得られるようになった。同様にPAN繊維の炭酸ナトリウム賦活でも高い吸着量を保持して，なおかつ，繊維を破壊することなく吸着性能を上げることができたため，社会実装（実用化）の可能性が近づいた。さらに，これまで実用化できなかった炭素表面へのアミン導入もPAN繊維にBenkeser還元反応を適用することによってこの炭素表面上ではじめて実現でき，第４級窒素と同様に比較的高い吸着性能の炭素系吸着剤を得ることができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
５年計画の３年目に当たる来年度について主に述べる。これは研究であるため思わぬ発見や方針転換が生ずるためである。
今後の研究方針としては，PAN繊維上ではやはり第４級窒素の生成がポイントとなることがはっきりしてきたので，第４級窒素の生成メカニズムを解明するため，炭素表面上の窒素や酸素などのヘテロ元素成分の存在状態と吸着剤の調製条件の関係を解明していく。これまでのところ第４級窒素を効率的に生成させるためには，９００℃以上の熱処理が必要であるが，さらに温和な反応条件で十分な吸着性能をえるため，含窒素化合物を使用した炭素系吸着材の調製法を探っていく。具体的には下記箇条書きの内容について検討する。
１）炭素上の第４級窒素およびその他，酸素官能基などの陰イオン吸着に有効な吸着点を吸着実験や表面分析の手法を組み合わせてできる限り定量的に見積もる。
２）昨年度成功したBenkeser還元反応につづき，有機合成などで使われる手法を適用して，あるいはこれまでより温和な炭素化条件（低温）で硝酸イオンの吸着容量で1.0 mmol/g以上の性能をもつ炭素系吸着剤の開発を引きつづき検討する。
３）上記の検討の中で酸性から中性域（pH 3-7）といった広範囲の溶液pHで高い吸着性能を示す吸着点や構造がなぜ発現するのかについてそのメカニズムを検討し，新たな吸着剤の設計に反映させる。
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Research Products
(8 results)
