2020 Fiscal Year Research-status Report
The establishment of a technology of binderless flexible tape casting using stimulation responsive slurry
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20K05200
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| Research Institution | University of Hyogo |
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Principal Investigator |
佐藤根 大士 兵庫県立大学, 工学研究科, 准教授 (00583709)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | セラミックス / シート成形 / テープ成形 / 化学工学 / プロセス工学 / 粉粒体操作 / スラリー制御 / コロイド科学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
スラリー中微粒子の可逆的分散・凝集状態制御により、フレキシビリティシートをバインダーレスで成形する技術を確立するため、試料の選定および実施環境の整備に取り組んだ。当初は幅広く試料を収集し、研究に最適な試料選定を行う予定であったが、新型コロナウイルス感染拡大の影響により、十分な研究実施環境が確保できなかった。このため、まずはこれまでの研究によりある程度成果が見込める試料を用いて刺激応答性スラリーの調製条件確立に取り組んだ。
試料粉体については、予備実験にて従来法であるポリカルボン酸とマグネシウムイオンの組み合わせにより刺激応答性スラリーの調製に成功したチタン酸バリウムを選択した。この粒子の表面電位を測定したところ、酸側の領域では正にアルカリ側の領域では負に帯電していることが確認された。
スラリーに刺激応答性を付与するには、安定した良分散状態を保つように高分子電解質分散剤を粒子表面に吸着させた後、添加剤により緩く凝集させる必要がある。高分子電解質分散剤については粒子への吸着量測定が既に完了しているポリカルボン酸を選択した。選択した組み合わせで良分散スラリーを調製する最適高分子電解質最適添加量を調査した結果、飽和吸着量に到達した添加量が媒液中に未吸着高分子最も少ない状態で良分散状態となることからこの条件を選択した。
このスラリーに刺激応答性を付与するための軟凝集化添加剤は、直鎖状で分子鎖内に２重結合を持たず、両末端のみ正電荷を持つものが好ましい。この条件を満たすものとしてジアミン系の直鎖条項分子が挙げられるため、まずは最も短いメチレンジアミンを選択した。前述した条件で調製したスラリーに様々な量のメチレンジアミンを添加しレオロジー測定を行ったところ、刺激応答性の発現が確認された。これらの結果より、選定した試料における刺激応答性スラリーの調製条件を確立できたといえる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
新型コロナウイルスの感染拡大の影響により、当初想定していた幅広く試料を収集して研究に最適な試料の選定については、本研究の最終目的であるフレキシビリティシートのバインダーレス成形の実現可能性確認を重点的に行うため、予備実験等の結果からある程度実現の見込みがある試料に限定して実施した。
本年度行った研究により、試料粉体としてチタン酸バリウムを、媒液としてイオン交換水を、分子電解質分散剤としてポリカルボン酸アンモニウムをそれぞれ使用して調製した良分散スラリーに対して、軟凝集化添加剤としてメチレンジアミンを添加することで、静置時はスラリー全体がネットワーク状に凝集してゲル化し、撹拌により一時的に良分散状態に戻る刺激応答性を有する軟凝集性スラリーの調製に成功した。さらに、スラリー調製条件を制御することで、ゲルの固さや良分散状態を維持する時間の制御も可能であり、研究の第１段階である刺激応答性スラリーの調製条件確立には成功している。
また、これと平行して調製したスラリーを評価するためのTG/DTAおよびシート成形を実施するためのドクターブレードおよび卓上コーターの整備は完了している。加えて、シート成形時のベースフィルムの選定も実施し、ある程度候補を絞る段階まで到達している。
これらの結果より、限定条件下ではあるものの多価イオンではなく直鎖上の分子を添加することによる刺激応答性スラリーの調製条件確立、スラリー評価およびシート成形環境の整備といった、研究の基盤となる条件および環境整備についてはおおむね達成したといえる。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和３年度は、まずは確立した条件で調製した刺激応答性スラリーを用いて安定したシート成形が可能か、また粒子濃度、軟凝集化添加剤の添加量等のスラリー調製条件がシート成形および成形されたシートのフレキシビリティに及ぼす影響について検討する。一般的なシート成形における最適条件とは異なる可能性があること、実験パラメーターが数多く存在することなどから、まずは多価イオン添加によるスラリー調製法で安定してシート成形できた条件を参考にして取り組む。成形方法はドクターブレード法とし、まずは最適なベースフィルムの選定を行う。その後、シート成形の可否および成形されたシートの密度、強度、可塑性、乾燥過程の変化等について幅広く評価を行う。い、最適条件を検討するとともに本研究の有効性を実証する。
ただし、一般的なシート成形とは異なるスラリー調製法を採用していることから、ベースフィルム状に安定してシート成形ができない可能性がある。この問題が発生しなかったとしても、より最適なベースフィルムが存在する可能性がある。これについてはフィルムの材質そのものではなく、フィルムの表面性状に起因するものであるため、複数種類のフィルムを試すだけでなく、フィルムの表面改質についても選択肢として考慮しておき、接触角測定などでシート成形性との関係を検討する。
本研究の基本となる刺激応答性スラリーの調製条件を限定したことで実験パラメータはある程度絞り込めているものの、それでもなお数多くのパラメータが存在する。また、本研究の有効性を示すためには、将来的により幅広い条件での実証が不可欠である。このため、上記研究と並行して効率的な実験手法の確立および自動観察・測定手法についても構築および導入を検討する。
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| Causes of Carryover |
当該研究費が生じた状況として、新型コロナウイルス感染拡大の影響により十分な研究実施環境が確保できず、当初想定していた量の実験が実施できなかったこと、研究協力者の学生が確保できなかったことおよび、情報収集予定先への出張ができなかったことや多くの学会が中止となったことなどから旅費が発生しなかったことが挙げられる。
当該研究費及び今年度の研究費については、昨年度実施できなかったシート成形実験およびより幅広い条件でのスラリー調製実験に使用する他、数多くのパラメータを変えて行う実験に対して効率的な実験および自動観察・測定を可能とする測定システム構築および導入に使用する予定である。より幅広い条件で実験については、シート成形と同時並行して別途他のスラリー調製条件についても可能とすべく、今年度使用した以外の試料粉体、高分子電解質分散剤、軟凝集化添加剤等の様々な実験試料が必要となることから、これらの購入に使用する予定である。
また、限定された条件下ではあるものの研究自体は進展しており、良好な結果が得られている条件も存在することから、学会や産学官連携の場だけでなく、企業主催のシーズ発表や各種セミナー等に積極的に発信するため、国内外の様々な発信の場に参加するためにも使用する予定である。
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