2021 Fiscal Year Research-status Report
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20K05219
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| Research Institution | University of Toyama |
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Principal Investigator |
楊 國輝 富山大学, 学術研究部工学系, 准教授 (60709707)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 二酸化炭素 / エタノール / カルボニル化 / 水素化 / ゼオライト |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究ではCO2を原料とし、幾つのタンデム転換ステップを経由して、目標生産物とするメタノールの合成を計画した。転換ステップにおいて、鍵となる最も重要な要所はカルボニル化反応である。高価貴金属触媒の使用ではなく、クリーンなゼオライト系触媒を採用するため、このカルボニル化反応の効率が低くとなった。より高い性能を有する金属/ゼオライト触媒の開発が望まれている。
本年度の研究結果に、ゼオライトの特有なアンモニア池現象（Ammonia Pool Effect: APE）を発見した。伝統的な高温水素還元方法（水素・高温・多段階処理が需要）を捨てって、我々の新規発見されたAPEにより、二次水素高温還元不要・より省エネルギーで、異なる構造を持つゼオライトに導入された多種類金属のin-situ高効率な自己還元かつ優れた触媒性能を初めて成功した。カルボニル反応のステップに適用した高性能金属/ゼオライト触媒の開発を加えて、もう一つの温室ガスであるメタン（CH4）の転換反応に対する優れた金属/ゼオライト触媒の調製も成功に出来た。
ほとんどの化学品や燃料などは化石資源から生産されている。本研究の結果によりCO2を原料とする酢酸エチルやエタノールの新規合成ルートの効率転換が出来て、将来の合成プラントが商業化されると、CO2排出量を大幅に削減できると言える。なお、本研究は、他の温室ガスであるメタンの酸化およびカップリング転換にも非常に適用できると実証された。それに、ゼオライトは吸着剤や触媒などとしてかなり広い領域で応用されており、本研究によって、省エネルギー問題と温室ガスの削減を同時に解決できると期待されている。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
令和3年度は、本研究実施の2年度目であり、予定の通り研究計画を順調に推進した。CO2からエタノールへの新規合成ルートにとって、カルボニル化反応ステップは最も重要な一環であるため、今年度に、カルボニル化反応に最適したゼオライトの調製方法を継続的に探索し、ナノサイズを持つ小さいMORゼオライトの合成を成功した。加えて、助触媒としてのCuをゼオライトに担持し、さらなる優れた性能を有するCu-ゼオライトを探索した。また、NH3型ゼオライトの穴に掛かられたCu類金属の自己還元現象について、そのメカニズムを明らかにした。研究結果によって、今年度の実施目標を既に達成した。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和4年度には、最初の研究計画に従って、二酸化炭素からエタノールへの新規合成ルートを継続的に探索する。鍵となるカルボニル反応ステップに対して、当研究の前期研究結果に基づいて、「dual-layer」という触媒の新型充填式を探究し、もっと高い性能を持つ触媒の調製を目指して、本研究を精進していく。助触媒と主触媒の相互作用を研究し、活性点と助触媒の距離による酢酸エチルの収率への影響を詳細に調べて、反応のメカニズムを解明する。高性能触媒の開発と新規反応ルートの確立を確保しながら、今年度の研究計画を実現する。
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| Causes of Carryover |
令和4年3月末までに納品完了が難しかったため、次年度使用額が生じました。令和4年度には、最初の研究計画に従って、二酸化炭素からエタノールへの新規合成ルートを継続的に探索する。鍵となるカルボニル反応ステップに対して、前期研究結果に基づいて、「dual-layer」という新型触媒充填式を計画し、もっと高い性能を持つ触媒の開発を目指して、本研究を精進していく。
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Research Products
(14 results)
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[Journal Article] Ammonia pools in zeolites for direct fabrication of catalytic centers2022
Author(s)
Jie Yao, Yingluo He, Yan Zeng, Xiaobo Feng, Jiaqi Fan, Shoya Komiyama, Xiaojing Yong, Wei Zhang, Tiejian Zhao, Zhongshan Guo, Xiaobo Peng, Guohui Yang*, Noritatsu Tsubaki
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Journal Title
Nature Communnications
Volume: 13
Pages: 935-945
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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