2021 Fiscal Year Research-status Report
光学活性分子を用いた有機無機ぺロブスカイトの円偏光発光特性制御
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20K05271
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| Research Institution | Sophia University |
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Principal Investigator |
竹岡 裕子 上智大学, 理工学部, 教授 (50338430)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 有機－無機ハイブリッド / 円偏光 / 発光材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
光学材料は幅広い分野で使用されており、その中でも円偏光に関わる光学材料は近年注目を集めている。特に左右の一方の円偏光のみからなる発光を示す材料は三次元(3D)ディスプレイ用の円偏光光源として利用することができるだけでなく、光学活性な生体物質の識別・観察・解明など、幅広い応用が期待される。CPLを示す材料は既にいくつか報告されているが、応用に十分な発光強度が得られているとは言えない。本研究では有機アンモニウムとハロゲン化金属から得られる有機－無機ぺロブスカイト化合物が、量子閉じ込め構造に由来する非常に強く、急峻な蛍光ピークを示し、可視光領域における発光波長の制御が容易であることに着目し、光学活性基を持つ有機アンモニウムを導入することで，円二色性(CD)特性や円偏光発光(CPL)特性を発現するペロブスカイト化合物の合成を検討している。
今年度は臭化鉛八面体が二層積層した臭化鉛系擬二次元ペロブスカイト化合物に光学活性なアミンMPAを導入し、円偏光特性の付与を試みた。薄膜として得る場合と比較して、ナノ粒子化することで発光量子収率が高くなると予想されるため、ナノ粒子作製の条件検討と円偏光特性の評価を行った。原料比の最適化を行った結果、0.1 mmolのMPAと臭化鉛に対し、オレイルアミンの添加量を最適化することでナノ粒子が得られ、励起子由来の吸収と発光を示した。励起子吸収に対応するCotton効果が発現し、S体アミンとR体アミンで対象なCDが観察されたことから、円偏光特性を有するP-NPsが得られたことが分かった。蛍光量子収率は79.8％を達成し、薄膜に比べ、大幅な改善が見られた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本科研費研究のスタート時には、円偏光性と発光特性の両方をかなえる有機-無機ペロブスカイト材料が得られていなかったが、2021年度の研究により、非常に大きい円二色性強度と蛍光量子収率を示すナノ粒子材料が得られ、当初の目的としていた計画を充分に達成した。薄膜ではなく、ナノ粒子化することで、大幅な蛍光量子収率の向上を達成できた。6件の学会発表（うち1件、国際、招待講演）を行い、英語書籍の出版を行っており、概ね順調、あるいはそれを上回る成果と考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
有機－無機層状ペロブスカイト化合物の励起子に由来する、非常に強く急峻な蛍光ピークを利用し、円偏光特性と発光特性の両方をかなえる材料を得るべく研究を行ってきた。2021年度までの研究により、円二色性と発光性の両方をかなえるナノ粒子が得られた。一方で、円偏光発光性の評価には至っておらず、まずその点を明らかにする。さらに、円偏光発光デバイスへの応用を念頭におき、ナノ粒子の安定性を向上させたいと考えている。ナノ粒子材料は経時的に徐々に凝集する傾向が強く、それに伴って発光波長が変化し、発光量子収率が低下することが考えられる。現在一般的な配位子を利用しているが、配位子間の反発の利用や、シリカナノ粒子への担持など、凝集による不安定さを解消する方法を検討する。
これと並行して、可視光全領域をカバーする発光体を得るために、有機-無機ペロブスカイト化合物の材料多様性を活かし、ハロゲン種をこれまでの臭素のみならず、ヨウ素、塩素、もしくはこれらの混合物と変化させる。ハロゲン種によってバンドギャップのチューニングが可能である。また、無機層数を変化させることによっても発光波長を変化させることも可能であると考えられる。以上の方法を利用し、可視光全領域に円偏光発光を示す一連のペロブスカイトナノ粒子を得る。最終的にはこれらを用いた円偏光発光デバイスの作製と評価を行いたいと考えている。
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| Causes of Carryover |
2020-2021年度は新型コロナ禍において、研究のための施設入構が一部制限されたため、研究費の使用額も当初の予定より少なくなった。最終年度において、光学活性アミン等の消耗品として使用したいと考えている。
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