2020 Fiscal Year Research-status Report
水熱合成法によるアナターゼ酸化チタン単結晶薄膜の成長メカニズムと局所構造の解明
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20K05323
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
下村 勝 静岡大学, 工学部, 教授 (20292279)
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2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 酸化チタン / アナターゼ / ヘテロエピタキシャル成長 / 蛍光X線ホログラフィ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は、水熱合成法によって様々な元素のドーピングを施した大面積アナターゼ型酸化チタン薄膜をSrTiO3(STO)、LaAlO3(LAO)等の単結晶基板上にヘテロエピタキシャル成長させ、その成長メカニズムを解明することである。その後、大面積アナターゼ型酸化チタンの単結晶にNb, Gd, La等のドーピングを行い、ドーパント周辺の局所構造と電子状態を詳細に解明する。
今年度は、LAO(001)単結晶を基板に用い、その上にTiO2アナターゼ結晶の成長を試みた。LAO基板上の成長温度、濃度、pH等の各条件を制御した。これまでに、成長の様子を大学の共通設備であるX線光電子分光法(XPS)、走査型電子顕微鏡(SEM)等で調査し、表面が数100ナノメートルの厚さの酸化チタン薄膜によって均一に覆われていることが判明した。加えて、X線回折(XRD)の極点図形から、基板上に配向してアナターゼが成長していると考えられるところまで到達できた。これは、本年度の目標であった水熱合成によるLAO単結晶基板上におけるヘテロエピタキシャル成長に到達したことを意味している。
今後、Erによるドーピングの実験を計画しており、ドーパントサイトを明確にする予定である。本課題について、大型放射光 施設SPring-8における実験課題が既に採択されており、2021年6月には蛍光X線ホログラフィ(XFH)を計測する計画であり、ヘテロエピタキシャル成長の証明、ドーパントサイトの原子分解能ホログラフィによる解析を行う。以上のように、基本的に当初の計画に沿って進行している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2020年度では、LAO(001)単結晶を基板に用い、その上にTiO2アナターゼ結晶を水熱合成によって成長させることが最もチャレンジングな課題であった。今後のすべての研究の成果は、この可否によって決定づけられる。成長速度の低い、パルスレーザー堆積法(PLD)では成功例が１件報告されているが、水熱合成での高速成長の成功例はこれまで報告されていない。今後、XFHによる解析を行うためには、十分な膜厚が必要であり、水熱合成による高速エピタキシャル成長自体に大変大きな意義がある。
本研究では、前述の通り、LAO基板上の成長温度、濃度、pH等の各条件を制御することによって、数ミクロンの厚さの酸化チタン薄膜の成長に成功し、XRDの極点図形から、基板上に配向してアナターゼが成長していると考えられるところまで到達できた。これは、本年度の目標であった水熱合成によるLAO単結晶基板上におけるヘテロエピタキシャル成長という最大のチャレンジに成功したことを意味する。ヘテロエピタキシャル成長における重要な要因の１つは、pHの制御にあることが判明し、酸化チタンの成長だけではなく、酸によるエッチングの効果も同時に考慮せねばならないことは明白である。この部分だけでも科学的な意義があるので、より深い考察の上で論文と特許をまとめることを計画している。
以上の結果から、概ね順調に進展していると評価できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今後の研究の推進方策として、次の2段階を考えている。
1) ヘテロエピタキシャル成長した酸化チタン薄膜の質を評価するために、チタンを蛍光X線の放出源とするXFHの結果と、詳細なXRD極点図形を計測する。
2) Erのドーピングを施した薄膜を成長させ、そのドーパントを蛍光X線の放出源とするXFHの実験を行う。これによって、ドーパントサイトを明確にする。
本課題について、大型放射光施設SPring-8における実験課題が既に採択されており、2021年6月にXFHを計測する計画であり、まずはヘテロエピタキシャル成長の証明を行い、到達可能であればドーパントサイトの原子分解能ホログラフィによる解析を行う。また、さらにその先を見越して、X線光電子回折(XPD)の研究を開始する予定である。特に、酸素の1s内殻準位において、欠陥の量が増えるほど増加する成分が存在する。酸化チタンにおいてはドーパントと酸素欠陥の関係は非常に密接であるように予想されるが、まだ不明な点が多く、これをなんとか解明したいと強く思っている。XPDによって、この成分の由来を明らかにしたいと考えている。
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Research Products
(2 results)
