Development of surface structure analysis method using Kikuchi pattern

2021 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K05330
• Research Institution: Yokohama City University
• Principal Investigator: 重田 諭吉 横浜市立大学, 生命ナノシステム科学研究科(八景キャンパス), 客員教授 (70106293)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: 表面構造解析 / 反射高速電子線回折 / 菊池パターン / 非弾性散乱

Outline of Annual Research Achievements

本研究は、表面構造の解析法として菊池パターンを用いる新たな測定手法の確立を目的として実施している。菊池パターンは非弾性散乱により形成された二次的入射波が種々の方向から入射し、その回折波により直線状または曲線状の像を形成したものであるため、入射条件を変化させて測定して得られる多くの情報を含んでいる。種々の回折条件における情報は詳細な表面構造の解析に非常に有用であり、非弾性散乱確率を求めることで1枚の菊池パターンから微細な表面構造解析を行うことが可能と成る。
令和２年度は、菊池パターンの振る舞いを把握するために、菊池パターンの強度分布の解析および本研究費で購入した高精度高圧電源を組み込んだエネルギーフィルターを用いた回折像から非弾性散乱電子の強度測定を行った。その結果、やや粗いが表面プラズモンと固体プラズモンによるエネルギー損失スペクトルとその分布に関する基本的な結果を得ることができたが、阻止電位グリッドが平面であるため、阻止電位を変化させるとレンズ校によりRHEED像が変形してしまい正確な測定が難しくなることが分かった。
令和3年度は、エネルギーフィルターのレンズ効果を無くすために、阻止電位グリッドを平面から試料を中心とする同心球面の4枚グリッドに設計変更し作成した。金メッキをしたタングステンメッシュの入手・加工に手間取ったが年度内に完成させることができ、調整を行った。
今年度は、作製した球面グリッドに変更した阻止電位型エネルギーフィルターを用いて、非弾性散乱の二次元エネルギー分布を測定する予定である。これにより、菊池パターンに表面プラズモンと固体プラズモンがそれぞれ菊池パターンにどのような影響を及ぼしているかを解明し、菊池パターンを利用した構造解析法の確立に向け、研究を展開していく予定である。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

令和２年度は、実験協力者の日本原子力研究開発機構の研究主幹、深谷有喜博士の所有する平面グリッドによる阻止電位型のエネルギーフィルターを利用し、阻止電位を印加する高精度電源を用い、Si表面の非弾性散乱（表面プラズモン(SP：11eV)および固体プラズモン(BP：17eV)）によるエネルギー損失ピークが識別できることを確認した。しかし、試料表面の１点から散乱される電子に対し、阻止電位を平面のグリッドに印加しているため静電レンズ作用が働き、その影響が印加電圧によって変化する。特に、阻止電位が入射エネルギーの加速電圧付近になるとその影響は顕著になり、像の拡大が観測されたため、この影響を除く必要に迫られた。
そこで、令和３年度はエネルギーフィルターのレンズ作用を除くために、阻止電位グリッドの形状として試料を中心とする同心球面状にするため、新たにエネルギーフィルターの設計を行い、作製することができた。材料であるタングステンメッシュの整形および金メッキを施す工程手順の決定に試行錯誤を繰り返したために、やや時間を費やしたが１１月に完成させることができた。また、新型コロナ対策の影響で実験装置の設置されている日本原子力研究開発機構への入構がなかなか許されない状況であったが、１２月から入構できるようになり、現在、測定に向け最終調整を行っている。
強度計算では、視射角と方位角を変化させて計算した00反射強度の二次元パターンと回折スポットの強度を組み合わせることで、各視射角に対応する菊池パターンがほぼ再現されることが分かったが、菊池エンベロープに関係する強度分布が再現できないことが分かった。これは表面波共鳴条件におけるSPの励起確率がBPのそれに比べ大きいためと考えられる。この補正には、実験による測定結果との比較が不可欠であり、実験結果からその影響の強さを推定できると考えている。

Strategy for Future Research Activity

令和３年度に作成した、球面形状グリッドの阻止電位型のエネルギーフィルターを用い、阻止電位を変化させてパターンを測定し、個々のパターンの差分を取ることでエネルギー損失値に対応する菊池パターンを得ることができると考えている。実験は作成した球面形状グリッドの採用でレンズ効果が無視できるくらいのレベルに抑えられることを確認した後に実験を進める予定である。これにより個々の素励起による非弾性散乱電子が菊池パターンの強度分布に与える影響を詳細に解析することができ、非弾性散乱の表面近傍の散乱断面積を見積もることができる。特に、回折条件の違いにより固体プラズモンと表面プラズモンの散乱断面積の違いが顕著に表れることが期待される表面波共鳴条件における強度分布に注目して強度測定を進めていく予定である。
この実験結果をマルチスライス法による動力学的回折理論のポテンシャルに組み入れることで、菊池パターンの強度分布が説明できると考えている。特に、マルチスライス法では深さ方向のポテンシャルを変化できるので、散乱過程に固体プラズモンと表面プラズモンの深さ方向の散乱断面積の違いを考慮したポテンシャルを取り入れて計算をすすめ、測定結果と比較することで菊池パターンにおける非弾性散乱の影響を定量的に把握することができる。
このように、非弾性散乱の散乱断面積を詳細に解明することで、1枚の菊池パターンから入射条件の異なる回折強度の情報を得ることができ、RHEEDにおける新たな構造解析手法を確立するための第一歩となると考えている。