2021 Fiscal Year Research-status Report
First-principles calculation study of the long-range restructuring of noble-metal surfaces
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20K05333
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| Research Institution | Nihon University |
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Principal Investigator |
石田 浩 日本大学, 文理学部, 教授 (60184537)
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2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 表面再構成 / 第一原理計算 / 半無限表面 / エムベディッドGreen関数法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
令和3年度は、ヘリングボーン表面再構成として広く知られているAu(111)-(22×√3)表面の電子構造を解明した。まず、表面原子配置を、密度汎関数法(DFT)の範囲の第一原理計算により、薄膜モデルで最適化した。薄膜モデルでは、表面の原子配置は精度よく計算できるが、電子構造に関しては、表面垂直方向の連続エネルギー準位が離散化するため、表面共鳴準位や10meV程度のエネルギーギャップを正確に記述できない。そこで、研究室で開発したエムベッディッドGreen関数法の計算プログラムを用いて、半無限Au(111)-(22×√3)表面の電子構造をDFTの範囲で計算した。
Au(111)表面には、自由電子的なエネルギー分散を持つ2次元表面バンド（L-band gap表面バンド）が現れ、スピン軌道相互作用により大きなスピン分裂を示すことが広く知られている。表面再構成により、超格子の逆格子ベクトルに中心をもつL-band gapバンドのレプリカバンドが表面ブリルアン域内に生成され、レプリカと元々の表面バンドとの交点にバンドギャップが生じることがわかった。さらにバンドギャップの大きさが交差する2バンドのスピンの相対方向の角度に依存することが分かった。
また実空間の電子構造については、表面第1層の圧縮された原子鎖が第2層のBridgeサイトに吸着するところで１電子ポテンシャルが最低になることがわかった。L-band gap表面バンドとそのレプリカバンドとの交点に生じるバンドギャップの大きさは、この表面ポテンシャルの各フーリエ成分の大きさとよく一致することがわかった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
第一原理のAu(111)-(22×√3)再構成半無限結晶表面の電子構造を明らかにしたことにより、研究課題申請書に記載した本研究課題の核心をなす学術的「問い」、すなわち「Au(111)表面は、Γ点を中心に部分的に占有された2次元自由電子的な表面バンドを持つ。この表面バンドはスピン軌道相互作用により大きなラシュバ分裂を示す。簡単のため、理想1×1表面を仮定して計算すると、得られる表面バンドのエネルギー分散関係は定性的には実験とよく一致する。しかし、表面状態の波動関数は表面第一層に50%程度局在するため、長周期のヘリングボーン構造により表面バンドは変形を受けるはずである。この変形は定量的にどの程度なのか？」に対して、完全な答えを得ることができたため。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究計画に従って令和4年度は長周期再構成を示す貴金属(001)表面の電子構造を解明する。Ir、Pt、Au(001)表面に関しては、第2原子層以下の原子は正方格子を成すが、表面第1層の原子が面内で圧縮されて擬六方格子を成すことが知られている。この内、Au(001)、Pt(001)表面では、第1原子層は、第2原子層に対して整合構造を作るが、そのユニットセルが非常に大きく構造も複雑である。一方、Ir(001)表面では、表面第1層が第2層以下の正方格子に対して、5x1構造を作り、表面の原子構造が、低速電子線回折と密度汎関数の全エネルギー計算により詳細に知られている。またIr(001)では、再構成のない1x1構造も準安定である。そこで、令和4年度は、Ir(001)-(1x1)およびIr(001)-(5x1)表面を対象に、エムベッディングGreen関数法による詳細な電子構造計算を行い、表面が(1x1)から(5x1)構造に相転移したときの、表面電子状態がどのように変化するかを解明したい。具体的には、5x1構造では、表面第1原子層の凹凸による1次元トラフ構造ができるが、これに伴う、新たな1次元的な表面バンドは生じるか、あるいは表面の凹凸原子構造が、鏡面ポテンシャル状態に与える影響を調べたい。
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| Causes of Carryover |
令和3年度は、物品費100,000円、旅費300,000円、その他200,0000円を計上していたが、海外出張はコロナの影響のため実施できなかった。そのため、令和2年度からの繰越金167,921円と合わせて、ワークステーション及び消耗品を購入した。令和3年度の残額262,926円については、令和４年度の交付金と合わせて、Journal of Physics: Condensed Matter誌に出版したAu(111)表面の電子構造計算に関するオープンアクセス論文の投稿料（332,305円）を支払うために使用する。
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