The structural order and physical interaction between tetravalent f-block metals that form super cluster

2020 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K05387
• Research Institution: Japan Atomic Energy Agency
• Principal Investigator: 青柳 登 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (80446400)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 元川 竜平 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究主幹 (50414579)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: X線小角散乱（SAXS） / 分子集合体 / セリアナノコロイド / 計算機シミュレーション / 階層構造 / 散逸構造

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、四価金属を含む分子集合体が液体中でつくる特異的な秩序構造及び集合体内の金属間の相互作用を見出すことである。従来の原子力化学分野、特に再処理における逆抽出工程では、重金属を含む分子集合体(コロイド)が形成することがあり、その場合に分離プロセスの効率が低下することが問題であった。その上、この分子集合体が何であるか、どのように生まれるのか、どうすれば無くすことができるのかについては、本質的な理解に至っていない。これは、慣例的に用いられた手法がメゾスコピックな空間スケールに関する実験に不向きであったためナノスケールの集合体に関する知見が蔑ろにされてきたことが原因と思われる。近年申請者らは、錯体・クラスター化学とコロイド・界面化学のスケール境界領域において、四価金属イオンの自己集合を駆動力とした化学分離法を確立できないか探求してきた。本提案ではX線小角散乱と計算機シミュレーションを駆使して、四価金属の分子集合体が作る凝集構造を原子からナノスケールに至る幅広い空間スケールで明らかにする。これにより、金属イオンとそのクラスター間に働く相互作用を明確にして、溶液秩序がつくられるメカニズムを解明する。

Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

本研究計画全体では、濃度及びカチオン変化に伴うSAXS及びTEM観察等を行う。その上で、分子シミュレーション手法を用いて、凝集への駆動力及び抑止力を明らかにしつつ、分子集合体のサイズ限界とサイズ制御の手法を見極める。一年目で実験に関する部分を終了し、その知見をもとに論文を作成し、現在投稿中であるため。

Strategy for Future Research Activity

X線小角散乱、電子顕微鏡及びラマン顕微鏡を用いた実験結果を説明する計算機シミュレーションを行う。大小のクラスターの静的又は動的構造をそれぞれ異なる計算機シミュレーションによって評価し、階層構造内の安定構造と階層構造の形成に関する動的関係について考察を深める。

Causes of Carryover

COVID－19の影響で、学会発表及び実験での出張が制限されるなか、使用残額が１0千円の端数未満であり、概ね順調に執行できている。次年度以降では、これらの使用目的を控え、論文作成及びオープンアクセスジャーナルでの出版への使用を計画することで、より０に漸近する。