相対論的非断熱分子動力学法の開発

2020 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K05429
• Research Institution: Gifu University
• Principal Investigator: 神谷 宗明 岐阜大学, 地域科学部, 准教授 (20509260)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2025-03-31
• Keywords: 時間依存密度汎関数法 / 励起状態 / 非断熱カップリング / 並列プログラム

Outline of Annual Research Achievements

励起状態間の遷移の詳細な解析に必要なスピン軌道相互作用と電子相関は相対論的時間依存密度汎関数法で取扱い、現実に近いモデル系に適用可能な大規模並列プログラムの開発に向けて、本年度は主に時間依存密度汎関数法における非断熱カップリングに重点をおいて研究を行った。この非断熱カップリングは断熱状態における励起状態間の円錐交差などを通した、励起状態間の遷移などを記述するうえで重要となる計算量である。
まず、TDDFT/TDAによる数値的非断熱カップリングの実装を行った。本研究ではまず数値微分による方法を実装した。これは２点における波動関数の数値微分をとることに相当するが、数式上の変形を施すことにより、定義のままだと必要な行列式の計算を避け、系が大きくなっても計算機負荷の増大が抑えられる実装となっている。
次にTDDFT/TDAによる解析的非断熱カップリングの実装ということで解析的な実装を行った。TDDFT法の非断熱カップリングの実装はさまざまな提案がされているが、本研究では並進対称性が崩れる項(electron translation factors : ETF)を補正した非断熱カップリングの実装をTDDFT/TDAに対して行った。これは実際に非断熱カップリングをsurface hoppingなどの分子動力学において使用する場合、並進対称性は非常に重要であるので、この定式を採用した。これらをTDDFTの励起エネルギー勾配の開発同様に、ラグランジュアンを用いた導出をメモリ分割並列化されたTDDFT用にし直し、分子軌道係数の露な微分を避けるために必要なZ-vectorの計算にはLiner-Response TDDFTのソルバーを用いることで、大規模並列に向けたプログラムの開発を行った。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本課題では、近年さまざまな応用が期待され急速な進歩がもたらされている光機能性材料に対して、素子内の励起状態間遷移、項間交差を適切に記述、再現できる理論を目指し、電子状態理論からの方法論開発を行っている。
本年度はCOVID-19感染拡大により、発表を予定していた様々な学会の中止や、様々な業務が発生したため、成果発表は行うことはできなかった。
しかしながら、励起状態間の遷移などを記述するうえで重要となる計算量である時間依存密度汎関数法における非断熱カップリングに対して、並列実装を行うことができたので、来年度以降の開発の基本となる部分の研究の一つを行うことができた。
またこれらの開発と並行して、複数ノードにわたるプロセスで並列計算が可能な並列コンピュータの購入を行うことができた。今後の、実装やチューニングを含めた開発に活用する予定である。

Strategy for Future Research Activity

来年度以降も引き続き、励起状態間の遷移の詳細な解析に向けた電子状態理論の開発、 相対論的非断熱分子動力学プログラムの開発を行っていく予定である。特にまず、大規模系に向けた相対論的時間依存密度汎関数法の開発、プログラムの整備を重点的に行ったうえで、スピン軌道相互作用結合状態におけるエネルギー勾配と非断熱結合を計算するプログラムを開発をおこなう予定である。
また本年度に引き続き複数ノードにわたるプロセスで並列計算が可能な並列コンピュータの購入を行い、実装やチューニングを含めた開発を遂行していく予定である。
COVID-19感染症により学会等は通常開催が難しい状況であるが、オンラインでの参加など適宜国内外の学会に参加することにより、これらの開発それぞれについて、成果の発表を行いながら、情報収集を行いつつ研究を推進する予定である。