Development of large-scale excited-state dynamics and practical application to photoactive yellow proteins

2022 Fiscal Year Final Research Report

• Project/Area Number: 20K05436
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Section: 一般
• Review Section: Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
• Research Institution: Toho University
• Principal Investigator: YOSHIKAWA Takeshi 東邦大学, 薬学部, 准教授 (10754799)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 西村 好史 早稲田大学, 理工学術院, 次席研究員(研究院講師) (10778103)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: 密度汎関数強束縛法 / 光活性イエロータンパク質 / 円錐交差構造 / is-trans異性化

Outline of Final Research Achievements

To elucidate the photoisomerization process of photoactive yellow proteins, we extended the divide-and-conquer density functional tight-binding molecular dynamics method to excited states. We established a foundation for large-scale excited-state dynamics methods. Furthermore, we investigated photoisomerization and proton transfer in the reaction cycle of p-coumaric acid as the active center. It was suggested that the effect of peripheral residues of the active center contributes to the barrier of proton transfer and photoisomerization. In addition, to analyze the electronic state of the cone intersection (CI) structure, we decomposed the energy components using the frozen orbital analysis and clarified the controlling factor for the CI structure. We developed the optimization method with controlling factors for easier search for CI structures.

Free Research Field

量子化学

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

本研究で開拓された理論的手続きをさらに発展させることにより、他の生体分子例えば光化学系IIの光合成に応用することにより、励起・プロトン移動・電子移動・水分解が複雑に共役した光エネルギー変換機構の解明に繋がる可能性を秘めている。これにより、太陽光エネルギーを原動力とする自然界の2つのエネルギー変換機構を包括的に解明することが可能となり、再生エネルギーの観点から近年重要視されている太陽光バイオ電池の開発に資する。さらに、本研究によって築かれる理論的基盤は、生体分子系に限らず有機エレクトロルミネッセンス材料等への適用も期待される。