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2020 Fiscal Year Research-status Report

多核金属酵素モデルの構造-反応性相関の解明と物質エネルギー変換触媒の創製

Research Project

Project/Area Number 20K05530
Research InstitutionTokyo University of Science, Yamaguchi

Principal Investigator

太田 雄大  山陽小野田市立山口東京理科大学, 工学部, 准教授 (70509950)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywords多核金属酵素 / 生体模倣金属錯体 / 酸素還元反応 / 小分子活性化 / 電極触媒
Outline of Annual Research Achievements

酸素、二酸化炭素、水素、炭化水素など、エネルギー変換化学の観点から重要な物質変換を行う金属酵素の触媒活性中心を規範とした各種遷移金属錯体を開発する。この目的のために、(i) 多核金属イオンの集積を可能にする新規配位子分子の開発、(ii) 触媒反応性の解析、(iii) 分光学による多核金属錯体の構造―反応性相関の解明、(iv)金属酸化物や炭素系材料を利用した多核金属酵素モデルの電極触媒としての応用を目標として研究を推進する。
当年度において、ポリピリジン構造を基本骨格としたいくつかの配位子分子の合成を行なった。ターピリジンを骨格に含む配位子の合成においては、合成条件の検討により収率を大幅に上げることに成功した。また、ビピリジンを骨格に含む新規ポリピリジン配位子の合成にも成功した。遷移金属塩による錯体の調製では、単結晶の作製に成功し、エックス線結晶構造解析で分子構造を決定した。また、錯体の酸素還元反応性について検討するために、電極触媒を調製して回転リングディスクを用いた対流ボルタンメトリー法による解析を行った。新規に開発した遷移金属錯体において優れた反応性が見られ、多核金属中心が反応の過電圧の抑制に効果を示すことを明らかにした。
当年度の研究により、遷移金属錯体の分子構造が明らかになったことで、今後ポリピリジンを基盤とする金属錯体の構造と反応性の相関に関する洞察が得られるほか、各種遷移金属錯体の合成と触媒反応への応用に向けて研究の発展が見込まれる。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

コロナ禍の感染症対策のために通常時に比べて研究活動レベルが下がったため、研究の進行がやや遅れている。

Strategy for Future Research Activity

感染症対策を取りつつ、効率的に研究を遂行する。

Causes of Carryover

研究の進行に遅れを生じたため次年度使用額を生じた。遅れた研究計画の遂行のために使用する。

  • Research Products

    (3 results)

All 2020

All Journal Article (2 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 2 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Effect of the Electron Density of the Heme Fe Atom on the Nature of Fe-O2 Bonding in Oxy Myoglobin2020

    • Author(s)
      Yamamoto Yasuhiko、Hasegawa Kazuyasu、Shibata Tomokazu、Momotake Atsuya、Ogura Takashi、Yanagisawa Sachiko、Neya Saburo、Suzuki Akihiro、Kobayashi Yasuhiro、Saito Makina、Seto Makoto、Ohta Takehiro
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 60 Pages: 1021~1027

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c03123

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Redox-Inactive Metal Ions That Enhance the Nucleophilic Reactivity of an Alkylperoxocopper(II) Complex2020

    • Author(s)
      Kim Bohee、Kim Seonghan、Ohta Takehiro、Cho Jaeheung
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 59 Pages: 9938~9943

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.0c01109

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Book] Direct Hydroxylation of Methane (Chapter: Enzymatic Methane Hydroxylation: sMMO and pMMO)2020

    • Author(s)
      Yumura Takashi、Ohta Takehiro、Yoshizawa Kazunari
    • Total Pages
      29
    • Publisher
      Springer
    • ISBN
      978-981-15-6985-2

URL: 

Published: 2021-12-27  

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