2020 Fiscal Year Research-status Report
高表面積ペロブスカイト型酸化物の創製とそのアンモニア分解触媒への応用
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20K05584
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
室山 広樹 京都大学, 工学研究科, 講師 (40542105)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | ペロブスカイト型酸化物 / ナノ粒子 / アンモニア分解 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
既報に従いBaTiO3ナノ粒子を調製し、凍結乾燥により粉末試料を得た。得られた試料に対する熱処理の影響を検討した。X線回折から各試料の結晶子径を算出したところ、熱処理なしの試料（BaTiO3(G)）と200℃, 400℃で熱処理した試料（BaTiO3(2G), BaTiO3(4G)）では同程度の値であった一方、600℃で熱処理する（BaTiO3(6G)）と、結晶子径が大幅に増大することが明らかとなった。各試料の比表面積については、BaTiO3(G)では141m2 g-1であり、既報の結果より小さい値であった。これは、今回採用した乾燥方法がCO2超臨界乾燥ではなく、凍結乾燥であったことに起因する。BaTiO3(2G)が最も高い比表面積（209m2 g-1）を示し、調製後に残存する有機物が熱処理により除去されたことが示唆された。BaTiO3(6G)では、比表面積が小さく、結晶子径の増大に対応する結果が得られた。
調製したBaTiO3ナノ粒子にNi種を含浸法により担持した。固相法で調製したBaTiO3（BaTiO3(S)）担持Ni触媒と比較して、BaTiO3(G)担持触媒はかなり低いアンモニア分解活性を示した。還元処理前のBaTiO3(G)担持触媒が緑色であるのに対し、BaTiO3(S)担持触媒は灰色であった。これは、それぞれの触媒の表面物性が異なり、担体上でのNi種の担持状態に違いがあることを示唆している。各触媒のNi種の還元特性を評価したところ、BaTiO3(G)担持触媒には、難還元性のNi種が存在することがわかった。したがって、活性試験前の520℃還元処理においてNi種の還元が十分に進行しなかったことが低活性の要因の一つとして考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
既報の手法を参考に、BaTiO3ナノ粒子を合成し、得られた試料を担体としたNi触媒を調製することができた。また、調製したBaTiO3ナノ粒子は400℃までの熱処理では大きな表面積の低下がないことがわかった。一方で、アンモニア分解試験を行ったところ、調製した触媒は低い活性を示した。原因の一つとして、Niの担持状態に問題があることが明らかとなっており、この点を解決することで高活性を有する触媒の開発が期待できる。
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| Strategy for Future Research Activity |
今年度、乾燥手法がBaTiO3ナノ粒子の比表面積に強く影響を及ぼし、CO2超臨界乾燥が優れていることが示唆された。次年度以降は本手法を採用し、より高表面積を有するペロブスカイト型酸化物の合成を行う。また、BaTiO3担持Ni触媒のアンモニア分解活性がNi担持状態に依存することがわかった。調製したBaTiO3上には不純物として有機物が残存し、これが担持されたNi種へ悪影響を及ぼすと推測された。そこで、乾燥させたBaTiO3にNiを担持するのではなく、乾燥前のBaTiO3ゲルにNi粒子を担持し、それを乾燥することでNi触媒を調製する方法を試みる。良好なNi担持手法を確立するとともに、他のペロブスカイト型酸化物担持Ni触媒の調製も検討する。
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Research Products
(1 results)
