ソフトプロセスによる金属酸化物中への酸素欠陥導入および欠陥量制御手法の開拓

2022 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 20K05659
• Research Institution: Utsunomiya University
• Principal Investigator: 松本 太輝 宇都宮大学, 機器分析センター, 准教授 (00419417)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: 酸素欠陥 / 酸化チタン / 酸化ジルコニウム / 光触媒活性 / ORR活性

Outline of Annual Research Achievements

既報に従い、独自に合成した「低次元成長金属酸化物」を出発物質とし、窒素源としてヒドロキシルアミンを複合化した後、温水による後加水分解、洗浄、乾燥 後、真空中で焼成することによって、ソフトなプロセスにより金属酸化物中に積極的に酸素欠陥を導入するプロセスを見出し、本手法を適用することにより、酸素欠陥が多量に導入されたと考えられる、酸化チタンおよび酸化ジルコニウム粉末の合成に成功している。
昨年度は酸化ジルコニウムの合成系において、焼成時の真空度を変化させることにより、導入される酸素欠陥量を制御する新たな手法を見出し、これまで不可能であった酸化ジルコニウム合成系での酸素欠陥量制御を達成した。
本年度は上記手法で酸素欠陥量が異なる酸化ジルコニウム粉末を合成し、可視光照射下での光触媒活性を評価したところ、顕著な酸素欠陥量の依存性は見いだせず、昨年度の研究において明らかな依存性が観察された酸化チタン系の結果と対照的であった。
酸化ジルコニウムのバンドギャップは約5.0 eVと酸化チタンのそれよりも広く、可視光で励起することができないため、得られた試料の可視光照射下での光触媒作用は価電子帯から酸素欠陥準位への電子の励起によってのみ生じているものと考えられる。励起電子が伝導体から表面酸素欠陥に捕捉されることにより生じる正の作用や内部酸素欠陥に捕捉されることにより生じる負の作用といった酸化チタン系で提唱された作用が生じないため、酸素欠陥量の依存性が観察されなかったものと推察される。