2021 Fiscal Year Research-status Report
第一原理計算と機械学習の融合による不純物ドープMg2Si系熱電材料の理論設計
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20K05681
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| Research Institution | Shimane University |
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Principal Investigator |
平山 尚美 島根大学, 学術研究院理工学系, 准教授 (70581750)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 熱電材料 / 不純物添加 / 格子欠陥 / 第一原理計算 / ハイブリッド法 / ボルツマン方程式 / マグネシウムシリサイド / ストロンチウムシリサイド |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、高効率かつ環境低負荷な熱電材料の創成に向けて、理論・数値計算・実験を連動させた材料設計指針の取得を目標としている。2021年度は、前年度までの結果を発展させ、不純物原子のダブルドーピングに関する研究に取り組んだ。
Sb＋Zn同時添加Mg2Siの研究をさらに進め、第一原理計算による構造・熱電特性の予測と、実際の材料合成および熱電性能評価を連携して行い、高い熱電変換効率を示す材料を実現した。第一原理計算から得られた電子状態をもとに、ボルツマン理論に基づく熱電計算を行った結果、Sb濃度0.5 at.%でゼーベック係数が向上することが示唆された。また、構造緩和計算からは、Sbは容易にSiに置換されるが、ZnはMg 置換と格子間侵入で同等のエネルギーを示した。そして、これらのサイトに入った不純物原子により、格子定数や周囲の原子位置が変化し、結晶格子が歪むことから、フォノン散乱による熱伝導率の低下が期待される。共同研究者の実験により、Mg2MxSi (M = Sb、Zn)の高密度多結晶試料が得られ、最大のパワーファクターを示すのはM=Sb, Zn（x=0.5 at.%）の時であることが分かった。Sb濃度0.5 at.%で熱電性能が向上することは、上記の計算から予測した通りである。また、Sb+Zn添加により熱伝導率も低下し、ZTは最大で約1.0まで向上した。
その他の成果としては、低温の熱電材料として注目されるSrSi2について、ハイブリッド法を用いた計算により狭いバンドギャップを再現した。また、格子欠陥について調査した結果、Sr欠陥とSiサイトにおけるアンチサイト欠陥が発生しやすいことが分かった。本研究により確立された計算手法と格子欠陥に関する知見は、今後のSrSi2系材料の開発において役立つと考えられる。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2021年度は実験家との連携をさらに進めて、理論計算から得られた予測を実際の材料開発に役立てたほか、新たにSrSi2についても研究を行った。後者の研究では、狭ギャップ半導体を第一原理計算で扱うことに成功した。この手法を用いて、実験で得られたバンドギャップを再現する電子状態計算に基づいて、熱電特性の予測や、性能向上を目指した不純物ドープの検討を行うことが可能である。
さらに、第一原理計算だけでなく、その結果に基づき、機械学習により原子間ポテンシャルを作成する手法を導入した。これまでに、Gaussian Approximation Potential（GAP）を作成できる計算環境を整えたが、今後はNeural Network Potential（NNP）も導入し、Mg2Siに対してGAPとNNPの性能を比較する予定である。まずは、作成したポテンシャルが既存の安定構造を再現するかなどを注意深く確認しなければならないが、このような機械学習ポテンシャルを活用できるようになれば、欠陥や不純物原子を含む複雑な構造と熱電物性の関係を理解する上で、強力なツールになると期待される。
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| Strategy for Future Research Activity |
不純物原子と格子欠陥の濃度・分布を振った計算データに基づく、材料設計指針の取得を目指して、計算手法の確立を急ぐ。昨年から調査してきたKKR-CPA法を用いた高温における電子物性・熱電物性の解析以外にも、機械学習による原子間ポテンシャルを用いたシミュレーションについても検討を進める。これまで用いてきた第一原理計算と、機械学習を融合することで、不純物や欠陥を含む構造における、有限温度効果を取り入れた熱電特性の評価を実現したいと考えている。
また、2020年度に提案した、不純物原子の化学圧力効果によるバンドエンジニアリングについても、引き続き研究を進める。不純物添加によるキャリアドープだけでなく、同時に引き起こされる構造変化も活用するという視点から、シリサイド熱電材料の多様な開発戦略を提案したい。
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| Causes of Carryover |
計算機を購入する予定だったが、半導体の価格高騰により、必要なスペックの計算機を予算内で購入できなかった。そこで、本年度の研究は、スパコンや別予算で購入した計算機を用いて実施し、計算機は次年度予算と合算して購入することにした。今後、年度を超えて合算した費用により、計算機1台を購入予定である。
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