2021 Fiscal Year Research-status Report
Detection of nitric oxide in human blood using atomic layer materials such as graphene
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20K11404
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| Research Institution | Osaka Institute of Technology |
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Principal Investigator |
藤元 章 大阪工業大学, 工学部, 教授 (90388348)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
西脇 雅人 大阪工業大学, 工学部, 准教授 (10635345)
小池 一歩 大阪工業大学, 工学部, 教授 (40351457)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2024-03-31
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| Keywords | グラフェン / 硝酸イオン / 拡張ゲート電界効果トランジスタ |
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| Outline of Annual Research Achievements |
有酸素運動を行うと動脈壁で一酸化窒素が産生され，血管拡張が起こり，動脈が柔らかくなる．血中の一酸化窒素を人体の外部から検出し，血液中の一酸化窒素の濃度を測定，定量化することは，今後も重要な研究になると考えられる．本研究では，グラフェンを用い，ヒトの血液中の一酸化窒素を高感度で検出することを目標に研究を進める。グラフェンは比表面積が大きいため，表面で起こる化学変化を半導体センサーとして電気的に高感度で検知することが原理上は可能である．血液で実験を行う前に，最初の検証実験として，硝酸イオンを検出することを目的とした．今年度は，グラフェンの拡張ゲート電界効果トランジスタを用いて実験を進めた．
拡張ゲート電界効果トランジスタは，市販の電界効果トランジスタのゲート電極から延長された導線につながったイオン検出用の拡張ゲートを備えている．拡張ゲートの材料として，金薄膜とグラフェンを用い，これらの比較を行った．異なる濃度の硝酸水溶液を用意し，拡張ゲート部分を硝酸水溶液に浸け、ドレイン-ソース間に0.1 mAの電流を流しながら時間経過によるドレイン-ソース間電圧の変化を測定した．拡張ゲートを硝酸水溶液に浸けることにより硝酸イオンが拡張ゲート表面に吸着し，参照電極-拡張ゲート間の電圧が変化する．これによりドレイン-ソース間電圧が変化して，電圧の変化の増減が反転出力される．金の場合，硝酸水溶液の濃度が濃くなるにつれてドレイン-ソース間電圧が上昇するのを確認した．一方，グラフェンの場合，硝酸水溶液の濃度が0.01 Mから高くなるにつれてドレイン-ソース間電圧は上昇し，1.0 Mの場合でその電圧は25 ％上昇した．金よりもグラフェンの方がドレイン-ソース間電圧の変化が大きく，効率よく硝酸イオンを検出できることを確認した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では2つの課題を挙げ，課題1－原子層薄膜のガスセンシングと課題2－原子層薄膜で作製したポテンショメトリックセンサーを用いたヒトの血液中の一酸化窒素の検出としている．令和2年度では，主に課題1に取り組み，原子層薄膜を用いて， 一酸化窒素吸着により電気抵抗を大きく変化させ，この検出感度を顕著に増大させることを目標に研究を進めた．令和3年度では，ヒトの血液中の一酸化窒素の検出の予備実験として，グラフェンの拡張ゲート電界効果トランジスタを用いた硝酸イオンの検出の実験を進めた．
令和3年度は，拡張ゲート電界効果トランジスタの測定系を構築するところから研究を始めた．拡張ゲートの電極材料として金薄膜とグラフェンを用い，これらの比較を行った．硝酸水溶液に，拡張電極とAg/AgClの参照電極を浸け，拡張電極と市販の電界効果トランジスタのゲート電極とを接続させた．様々な濃度の硝酸水溶液を変えながら連続測定ができるように，測定プログラムを用意した．これらの測定系の開発が順調に進んだ結果，金よりもグラフェンの方が効率よく硝酸イオンを検出できることを確認でき，令和4年度以降の拡張ゲート電界効果トランジスタを用いた測定も順調に進めることができる見通しを立てることができた．血液中の一酸化窒素は，硝酸イオンや亜硝酸イオンに変化するため，今回の研究結果は，ヒトの血液中の一酸化窒素の検出に向けて前進したと言える．この内容の一部を日本物理学会のJr.セッションで学会発表を行った．
今後の研究の展開として，血液中の一酸化窒素の検出を進めていくことになるが，他のイオンと比べて硝酸イオンや亜硝酸イオンを選択的に検出するための技術を開発する必要がある．有機材料を修飾させた還元型酸化グラフェンや，グラフェンと二硫化モリブデンを積層させたファンデルワールスヘテロ接合デバイスを使用することを検討している．
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| Strategy for Future Research Activity |
「原子層薄膜で作製した半導体デバイスを用い，ポテンショメトリックセンサーを開発し，ヒトの血液中の一酸化窒素を簡便にリアルタイムでモニタリングすることが可能か」が本研究の問いである．この課題を解決するために，今年度は ヒトの血液中の一酸化窒素の検出の予備実験として，拡張ゲート電界効果トランジスタを用いた硝酸イオンの検出の実験を進めた．拡張ゲートとしてグラフェンを用いた．一酸化窒素は液体中では，硝酸イオンや亜硝酸イオンとして存在していると考えられる．血液を使用する前に，液体中のこれらのイオンを電気的に検出することが課題解決のための第一歩となる．
今後の研究の推進方策の1つは，グラフェンの拡張ゲート電界効果トランジスタで検出できたドレイン-ソース間電圧の定量的な解析である．グラフェンなどの原子層薄膜の抵抗変化とイオン濃度の関係は単分子吸着を仮定したLangmuirの等温吸着式に従うと仮定し，解析を進めていく．もう1つの方策は，拡張ゲートの材料を工夫し，硝酸イオンの検出感度を上げることである．その候補の1つは還元型酸化グラフェンであり，単層グラフェンに比べると欠陥サイトが多いため，イオン検出が容易になる可能性がある．還元型酸化グラフェンに有機材料を修飾させることにより，選択的に硝酸イオンを検出できるようにしたい．また，グラフェンと二硫化モリブデンを積層させたファンデルワールスヘテロ接合デバイスを作製し，このヘテロ界面や二硫化モリブデン自体が硝酸イオンの吸着層として働き，検出感度が上げるか検討する．科研費の申請書の予定の通り，グラフェンなどの原子層薄膜で作製したポテンショメトリックセンサーなどのデバイス上に血液を塗布し，硝酸イオンや亜硝酸イオンの検出を試みる．
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| Causes of Carryover |
令和3年度もコロナ禍のため，令和2年度と同じく出張の機会がなく，科研費の旅費を全く使うことがなかった．同様に，大学の学内予算に関しても，旅費を使用する機会が激減したため，消耗品を購入するなどの予算に充てることができた。この影響もあり，科研費を用いた物品購入を多額に行わなくても，研究を遂行することができた．令和4年度，有機材料を修飾させた還元型酸化グラフェンや，グラフェンと二硫化モリブデンを積層させたファンデルワールスヘテロ接合デバイスを作製する予定であり，いろいろな原料を購入する予定である．また，上記の半導体材料の物性を調べるための電気的な測定系を構築や，血液中のイオンを検出するためのデバイス開発に科研費を使う可能性もある．ウィズコロナの方針に世の中が変わりつつあり，学会出張や共同研究先への研究出張も少しずつできるようになり，旅費として科研費を使用する機会も増えてくると思われる．
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Research Products
(7 results)
