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2020 Fiscal Year Research-status Report

Immobilization of radioactive materials using phosphate glass anomaly and establishment of phase separation recycling technology

Research Project

Project/Area Number 20K12224
Research InstitutionKogakuin University

Principal Investigator

大倉 利典  工学院大学, 先進工学部, 教授 (70255610)

Project Period (FY) 2020-04-01 – 2023-03-31
Keywords放射性物質 / ガラス固化 / リン酸塩ガラス異常現象 / 分相リサイクル
Outline of Annual Research Achievements

本研究では,環境中に飛散したCsの回収・処理を目指し,リン酸塩ガラスを用いてCs吸着粘土鉱物をガラス固化することに加え,溶媒抽出によるCsの選択的な溶出・回収の可能性を検討することを目的とした.
MgO-P2O5ガラスにCs吸着粘土鉱物(CsKa)を加え,1450℃で溶融することで,ガラス固化体を作製した.そのガラス固化体の熱的安定性を評価し,ガラス相と結晶相に相分離し易い組成を検討した.CsKaを10mass%固化した試料のDTA曲線からTg(ガラス転移温度),Tx(結晶化開始温度)を決定し,Tx-TgとしてΔTを算出した.ΔTはガラス状態の安定性を示す指標である.MgOの割合が増えるにつれ,ΔTが低下した.Mgが網目修飾イオンとして働き,ガラスのネットワークを切断し,構造の再配列が起こり易くなった為と考えられる.このことから,MgOの割合が増えるとガラス相と結晶相に相分離し易くなる傾向があると考えられる.
熱処理を行い相分離させた固化体に対し,酸性・中性・塩基性の3つの条件の浸漬液を用いて浸漬実験を行った.XPSの結果を基に,浸漬前後の各成分の固相への残存率を算出したところ,いずれの条件下でもCsの溶出がみられた.特に酸性条件下では,CsはXPSの検出下限以下まで溶出した.それに対し,Pはいずれの条件下でも80~100%程度,固相に保持されていた.相分離したガラス固化体は,酸性条件の浸漬実験で100%のCsが溶出したのに対し,Pは80%程度固相に保持され,溶出によるガラス形成成分とCsの分離の可能性が示唆された.

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

相分離したガラス固化体は,酸性条件の浸漬実験で100%のCsが溶出したのに対し,Pは80%程度固相に保持され,溶出によるガラス形成成分とCsの分離の可能性が示唆されたため.

Strategy for Future Research Activity

1. Csの抽出回収方法の確立 固化ガラスをTg以上で熱処理し,分相結晶化(結晶相とガラス相)によってできる各相の化学的耐久性の違いから,熱水・酸溶出法によりCsの抽出,およびPの回収を行う.
2. ガンマ線照射 放射性物質を閉じ込めることにより,ガラス固化体自体が放射線を常に照射されている状態になる.放射線のなかでもアルファ線はガラス固化体に最も影響を与えるが,アルファ線を照射すると試料が放射化して危険なため,本実験では透過率が高いガンマ線(Co-60)をガラス固化体に照射し,その影響を調べる.照射後の試料に対して,浸出試験,FT-IR測定,Laser Raman測定を行う.

Causes of Carryover

新型コロナウィルス感染拡大に伴い,研究活動および国内外における学会出張に制約が生じたことが主な理由である。次年度はオンライン形式での研究発表なども積極的に実施する予定である。

  • Research Products

    (11 results)

All 2021 2020

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (2 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Crystallization and sodium-ion conduction properties of glass-ceramic solid solutions of Na5FeSi4O12 and Na4ZrSi4O122021

    • Author(s)
      Koji Kawada, Kimihiro Yamashita, Toshinori Okura
    • Journal Title

      Functional Materials Letters (Full-Length Research Articles)

      Volume: 14 Pages: 2141001

    • DOI

      10.1142/S1793604721410010

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoluminescence properties of rare-earth ion-doped Na5YSi4O12-based glass ceramics2021

    • Author(s)
      Toshinori Okura, Koji Kawada, Yuta Nojima, Yoshiyuki Kojima, Kimihiro Yamashita
    • Journal Title

      Ceramics International

      Volume: 47 Pages: 1940-1948

    • DOI

      10.1016/j.ceramint.2020.09.023

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] リン酸塩ガラスの構造特異性とその応用―高レベル放射性廃棄物の固定化―2021

    • Author(s)
      大倉利典
    • Journal Title

      セラミックス

      Volume: 56 Pages: 147-151

  • [Journal Article] 大型蓄電池の新しい設置形態を実現する複相電解質を用いた全固体電池開発2021

    • Author(s)
      関志朗, 須賀一博, 大倉利典
    • Journal Title

      工学院大学総合研究所年報(2019年度)

      Volume: 27 Pages: 61-69

  • [Journal Article] Synthesis and characterization of Na+ conducting glass-ceramic Na5FeSi4O12 doped with boron, aluminum, and gallium oxides2020

    • Author(s)
      Koji Kawada, Kimihiro Yamashita, Toshinori Okura
    • Journal Title

      Journal of Non-Crystalline Solids

      Volume: 545 Pages: 120236

    • DOI

      10.1016/j.jnoncrysol.2020.120236

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of boron and phosphorus substitution on sodium-ion conduction properties of glass-ceramic Na5FeSi4O122020

    • Author(s)
      Koji Kawada, Kimihiro Yamashita, Toshinori Okura
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 128 Pages: 375-380

    • DOI

      10.2109/jcersj2.20083

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 次世代機能性薄膜の動向(3)~物理・化学機能薄膜~2020

    • Author(s)
      大倉利典
    • Journal Title

      Yano E plus

      Volume: 153 Pages: 55-59

  • [Journal Article] 次世代高機能材料の動向(4)~セラミックス機能材料~2020

    • Author(s)
      大倉利典
    • Journal Title

      Yano E plus

      Volume: 147 Pages: 14-17

  • [Presentation] Development of Na+ Conducting Rare Earth-Free Narpsio Glass-Ceramics2020

    • Author(s)
      Toshinori Okura
    • Organizer
      18th International Conference of Numerical Analysis and Applied Mathematics (ICNAAM 2020) (Rhodes, Greece: Virtual Conference)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Development of Narpsio solid electrolytes with Na+-superionic conductivity prepared by crystallization of glasses2020

    • Author(s)
      Toshinori Okura
    • Organizer
      16th International Conference of Computational Methods in Sciences and Engineering (ICCMSE 2020) (Crete, Greece: Virtual Conference)
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Book] エレクトロニクス用セラミックスの 応用、開発と評価手法2020

    • Author(s)
      大倉利典 他(計55名)
    • Total Pages
      543
    • Publisher
      技術情報協会
    • ISBN
      978-4-86104-798-5

URL: 

Published: 2021-12-27  

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