2021 Fiscal Year Research-status Report
New structural analysis using multi-atom resonance
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20K12485
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| Research Institution | Japan Atomic Energy Agency |
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Principal Investigator |
馬場 祐治 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究嘱託 (90360403)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
下山 巌 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究主幹 (10425572)
本田 充紀 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 物質科学研究センター, 研究副主幹 (10435597)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 多原子共鳴 / 内殻励起 / 放射光 / X線 / 光電子分光 / 共鳴励起 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究は、多原子共鳴現象を利用して、「隣接元素を特定できる」新しい構造解析法を確立することを目標とし、令和2年度より3年計画で行っている。
2年目の令和3年度は、二元系のシリコン化合物である二酸化ケイ素(SiO2)、窒化ケイ素（Si3N4）などについて、一方の元素の内殻電子を共鳴励起したときに、相手側の元素から放出される光電子強度の変化について検討した。SiO2微粒子とマトリックス物質である窒化ホウ素(BN)微粒子を混合して加圧したペレット状試料について、放射光を用いてSi 1s電子を共鳴励起した結果、Si 1s→3p*の共鳴励起エネルギー（1848 eV）において、O 1sの光電子強度が13%減少した。この強度変化は、測定深度の変化による効果（マトリックス効果）によるものではなく、多原子共鳴効果に起因するものであることを計算により確認した。一方、このエネルギーにおいて、マトリックス元素から放出されるB 1s、N 1sの光電子強度に変化は認められなかった。これらのことから、多原子共鳴は、Siと直接結合したO原子のみで起こり、Siと直接結合していない（原子間距離の大きい）BやN原子では起こらないことがわかった。同様の結果は、Si3N4微粒子とマトリックス物質であるセルロース（(C6H10O5)n）微粒子の混合ペレットについても認められた。
これらの結果から、前年度に見出された蛍光X線放出と同様、光電子放出においても多原子共鳴効果が認められ、それは共鳴励起される元素と直接結合した原子のみで起こることがわかった。これらの事実から、3元系以上の複雑な物質であっても、多原子共鳴を利用することにより、特定の元素に隣接する元素の種類を特定できる見通しを得た。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
2年目の令和3年度は光電子分光における多原子共鳴効果を調べる計画であった。前年の令和2年度は新型コロナの影響で、放射光施設を使った共同利用実験に制約があったが、令和3年度は順調に放射光を用いた光電子分光実験を行うことができた。その結果、上述のようにSiO2、Si3N4などシリコン元系化合物における多原子共鳴効果を見出した。また多原子共鳴による光電子強度の変化が、Siと直接結合した原子のみで起こることを明らかにし、多原子共鳴を利用した隣接元素種の特定が可能であるという見通しを得た。以上のことから総合的に考えて、本研究は当初計画通り、順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの2年間において、アルカリハライド化合物の蛍光X線放出、シリコン化合物の光電子放出などについて、多原子共鳴が起こることを見出し、それが、対象とする原子に直接結合した原子のみで起こることを明らかにした。これらの結果はCaCl2、SiO2など、二種類の元素から成る比較的単純な化合物を用いて、多原子共鳴という現象が起こることを検証した結果と言える。一方、多原子共鳴という現象を使って、ある原子に隣接する原子種を特定するという構造解析法への応用を考えると、3成分以上の多種類の元素から成る材料や環境物質など、より複雑な系についても調べる必要がある。
そこで最終年度である令和4年度は、多成分系材料としてY-Ba-Cu-O、Bi-Sr-Ca-Cu-Oなどの複合酸化物を取り上げる。これらの物質は高温超電導体として広く研究されており、原子間距離などの構造もよくわかっている。従って本法の有用性を確認するためには最適な試料と言える。また、環境物質としては、Csなどが吸着した雲母、粘土鉱物を取り上げる。福島第一原子力発電所の事故により放出された放射性Csは、土壌中の雲母層に強く吸着することがわかっており、それが除染の妨げとなっている。Csが雲母のどこに吸着するのかについては、多くの研究が行なわれてきたが、いまだに、正確な吸着サイトはよくわかっていない。そこで雲母にCsを吸着させ、Csの内殻電子を共鳴励起した時の多原子共鳴効果を調べる。これによりCsの吸着サイトが解明でき、効率的な除染技術の開発につながると期待している。
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| Causes of Carryover |
当初の計画では、第35回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム、2021年度量子ビームサイエンスフェスタなどにおける研究成果発表に係る旅費を計上していたが、これらの学会が新型コロナのためオンライン開催となったため、使わなかった。以上の理由により次年度使用額が生じた。これらの予算は、令和4年4月以降の研究成果発表に係る旅費並びに「今後の研究の推進方策」に記した多成分系材料、環境試料の購入に充てる。
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