Utilization of machine learning for radiation graft polymerization and and construction of polymerization yield prediction model

2023 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 20K12488
• Research Institution: National Institutes for Quantum Science and Technology
• Principal Investigator: 植木 悠二 国立研究開発法人量子科学技術研究開発機構, 量子技術基盤研究部門 研究企画部, 上席研究員 (50446415)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2024-03-31
• Keywords: 量子ビーム / 放射線グラフト重合 / 機械学習 / 重合予測

Outline of Annual Research Achievements

従来の高分子材料開発では、研究者の「経験と勘」あるいは「偶然」を頼りに原料薬品の種類・配合や反応条件など各種パラメーターを網羅的に設定することにより実験が進められてきた。そのため、新規高分子材料の創製には、膨大な時間やコストが掛かることが問題視されている。本研究課題は、高分子改質手法である放射線グラフト重合技術（従来の経験的な実験科学）に統計解析手法などの機械学習を融合することにより、薬品の分子情報から重合収率を予測可能な解析手法の開発を目的とする。
本課題ではメタクリル酸エステル系モノマーを用いた電子線エマルショングラフト重合反応をモデル反応として設定した。学習データには、分子構造の異なる41種類のメタクリル酸エステル系モノマーを用い、テストデータには8種類の未知のメタクリル酸エステル系モノマーを用いた。機械学習に組み込む説明変数は、重合反応の支配因子候補となるエネルギー情報、電荷情報、分子特性などのモノマー情報を量子化学計算により49種類導出した。目的変数は実測により取得したグラフト重合収率とした。
アルゴリズムが及ぼす予測精度への影響について検討した結果、グラフト重合収率の予測においては、アンサンブル学習用アルゴリズムであるXGBoostやランダムフォレストにより開発した重合収率予測モデルが線形重回帰分析用アルゴリズムにより開発したモデルよりも高い予測精度を示した。また、開発した重合収率予測モデルを解析し、予測重合収率に及ぼすモノマーの物性情報の影響度を解析したところ、モノマーの「分極率」と、モノマーの置換基近傍にある酸素原子の「NMR化学シフト」がグラフト重合反応の鍵となる重要説明変数であることを解明した。以上の成果により、放射線グラフト重合技術に対する機械学習の有用性が示された。