2023 Fiscal Year Research-status Report

Reconstructing ancient atmospheric composition using temperature dependence of sulfur isotope fractionation

Research Project

Project/Area Number	20K14593
Research Institution	Tokyo Institute of Technology
Principal Investigator	遠藤美朗東京工業大学, 理学院, 特任助教 (30848338)
Project Period (FY)	2022-12-19 – 2025-03-31
Keywords	硫酸エアロゾル / 非質量依存分別 / 硫黄同位体
Outline of Annual Research Achievements	2022年度は海外における研究滞在等により研究を中断した。中断中に、2021年度までに進めていた、低温低圧におけるSO2光解離反応の硫黄同位体異常を実験的に調べた研究が論文として出版された(Endo et al. 2022)。帰国後、2023年度途中に研究を再開し、これまで見落とされてきた、硫黄同位体異常の定義(Δ33SおよびΔ36S値)の非線形性について数値的な解析を行った。上記Endo et al. (2022)の低温低圧SO2光解離実験の結果(Δ36S/Δ33≒－3.1)は成層圏噴火時の同位体異常の特徴(Δ36S/Δ33S≒－1.56)を再現しなかった。本研究では、対流圏および成層圏大気で普遍的に起きると想定される、同位体異常をもつ硫黄ともたない硫黄の混合の混合を再検討した。従来、この2成分混合過程でΔ36S/Δ33S比は一定に保たれると考えられてきたが、本研究により、2成分のδ34S値の差が100‰以上などの巨大な場合、硫黄同位体異常の非線形性が顕著に表れΔ36S/Δ33S比が変化することが明らかになった。この結果、上記の光解離実験の結果が成層圏噴火のΔ36S/Δ33Sの特徴を再現する、すなわち成層圏噴火時の氷の硫酸エアロゾルから発見される同位体異常がSO2光解離に由来する可能性を示した。この成果は、気候に深刻に影響する巨大噴火時の成層圏の大気化学を理解する研究の基礎になると期待される。この成果を国際誌に投稿した。 Endo, Y., Sekine, Y., and Ueno, Y. (2022) "Sulfur mass-independent fractionation during SO2 photolysis in low-temperature/pressure atmospheres." Chem. Geol., 609, 121064. https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2022.121064
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 当初の目的、太古代の硫黄同位体比のすべての指標(δ34S, Δ33S, Δ36S)の再現には至っていない。しかし、太古代の硫黄同位体異常と同様、起源の制約が進んでいない現代の成層圏噴火時の硫黄同位体異常の理解を大幅に進めた。本研究の低温低圧でのSO2光解離実験(Endo et al., 2022)の結果を用いると、現代の成層圏噴火時の硫黄同位体比すべての指標(δ34S, Δ33S, Δ36S)を再現する可能性がある。これは成層圏噴火時に生じる硫黄同位体異常がSO2光解離反応に起因することを示唆し、気候に深刻に影響する巨大噴火時の成層圏の大気化学を理解する基礎になると期待される。
Strategy for Future Research Activity	上記の硫黄同位体異常の定義に関する簡単な数値的な解析を論文化する。大気モデル計算の研究を太古代、現代ともに進める。特に、太古代はδ34Sは現段階では重視せず、まずはΔ33S, Δ36Sの関係を再現する大気条件を探す。
Causes of Carryover	計算資源が必要な本格的な数値計算の前に、計算資源の不要な解析的な簡易の数値計算を進めるよう研究の順番を変更したため次年度使用が生じた。SSDなどの消耗品の購入に充てる予定である。