2022 Fiscal Year Research-status Report

ジアセチレン脂肪酸を原料とするディスク状分子集合体の構造制御と機能性膜材料の調製

Research Project

Project/Area Number	20K15129
Research Institution	University of Hyogo
Principal Investigator	田口翔悟兵庫県立大学, 工学研究科, 助教 (40844270)
Project Period (FY)	2020-04-01 – 2024-03-31
Keywords	二分子膜分子集合体 / ジアセチレン / 脂肪酸 / リン脂質
Outline of Annual Research Achievements	脂肪酸は溶媒環境によって二分子膜構造を構築することが知られており、機能性膜材料としての応用が期待されているが、その集合構造は不安定であり、構造制御のための基盤技術は確立されていない。一方で、長鎖脂質分子と短鎖界面活性剤分子から成る二分子膜集合体は水中での分子の配向と濃縮に適した集合体であるため、バイオミメティクスを利用した機能性膜材料の前駆体として最近注目されている。本研究では色調変化を利用した次世代型センシング材としての用途が期待されているジアセチレン骨格を持った脂肪酸(diacetylene, DA)分子の集合形態制御に挑戦し、二分子膜分子集合体を用いた新規な機能性膜材料の調製を目指す。そのため本研究は、①DA分子の分散・集合挙動の観察、②DA二分子膜分子集合体の調製、③Poly-DA (PDA)フィルムの調製、の順に実施し、上記目的を達成するための基礎的知見を集積しており、DA分子として10,12-tricosadiynoic acid (TCDA)および二分子膜構造維持のためのサポート分子としてリン脂質DMPCから成る分子集合体を用い、水中でのTCDA/DMPC/界面活性剤二分子膜集合体の構築条件を検討している。蛍光プローブ分子を用いた分子集合体の分光学的な特性解析手法が拡充された（パッキング密度および膜流動性）。また、それらの手法を用いたモデル分子集合体の組成および濃度が分子集合形態に及ぼす影響を明らかにした。そして、TCDA/DMPC/界面活性剤分子の混合比率に対する分子集合体の特性解析を実施し、将来的なPDAフィルム材料の作製に向けて必要な調製条件を明らかにした。さらに、上記分子集合体を用いた膜材料作製方法の一つとして、ベシクルフュージョン法による支持膜作製を実施し、ガラス基板上に展開された支持膜のパッキング密度の解析を進めている。
Current Status of Research Progress	Current Status of Research Progress 2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned. Reason 得られた分子集合体の集合状態を評価する手法として、不飽和脂肪酸をモデル分子として、蛍光プローブLaurdanを用いたパッキング密度解析法を確立し、本成果は学術誌に掲載された(化学工学論文集, 47(2), 51-56, 2021)。また、異なる蛍光プローブ分子を用いた偏光特性に基づく、膜流動性評価手法を確立し、本成果は学術誌に掲載された(J. Oleo Sci., 71(3), 353-362, 2022)。さらに、分子集合構造を制御する界面活性剤の種類に着目し、異なる種類の界面活性剤が不飽和脂肪酸から成る分子集合体の形態に及ぼす影響を上述の評価手法および動的光散乱法および透過型電子顕微鏡によって評価し、この結果は学術誌に掲載された(J. Nanosci. Nanotechnol. 21(12), 5993-5999, 2021; Crystals, 11(9), 1023 (8pages), 2021)。そして、界面活性剤と不飽和脂肪酸との混合過程における脂肪酸分子の挙動について評価し、この成果は学術誌に掲載された(J. Oleo Sci., 71(10), 1445-1452, 2022)。また、二分子膜分子集合体を用いたPDAフィルム作製のためにリン脂質二分子膜分子集合体を用いた支持膜(SLB)の作製方法およびその物性評価について、学術誌に掲載された（化学工学論文集48(5), 175-181, 2022）。 TCDA/リン脂質DMPC/界面活性剤CHAPSO分子から成る二分子膜分子集合体を用いたSLB作製技術を使用し、TCDA/DMPC/CHAPSO分子集合体を用いたPDAフィルム作製およびその物性解析を顕微ラマン分光測定法によって実施、ガラス基板上のSLBの分子間パッキング密度評価を試みている。
Strategy for Future Research Activity	原子間力顕微鏡を用いてTCDA/DMPC/CHAPSO二分子膜分子集合体由来のSLBの膜厚などの基礎情報の取得を行い、研究成果の発表を行う。今秋の化学工学会秋季大会にて研究成果の発表を予定している。また、顕微ラマン分光測定法による支持膜のパッキング密度評価について、TCDA/DMPC/CHAPSO組成比の影響を詳細に検討する。