2021 Fiscal Year Research-status Report
Electronic Phase Control and Development of Functionalities in Oxide Thin Films with Flat-band Structure
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20K15168
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
藤田 貴啓 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (60839687)
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| Project Period (FY) |
2020-04-01 – 2023-03-31
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| Keywords | 酸化物 / 薄膜 / エレクトロニクス / スピントロニクス |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究計画では、フラットバンドと呼ばれるエネルギー分散のないバンド構造を持った遷移金属酸化物を高品質薄膜化し、その電子相を制御することによって、フラットバンド構造において発現が予想されている種々の量子物性の観測とその機能化を目指している。
とりわけ遷移金属酸化物の中でも、パイロクロア型酸化物（A2B2O7、A = Sn, Pb; B = Nb, Ta）を対象とし、高品質薄膜作製および、化学置換によるキャリアドープを用いた電子相制御を試みている。本物質系は擬フラットバンド構造を持つことが理論的に予言されている他、p型透明導電体の候補物質でもあり、透明電極等への応用が期待されている系でもある。
前年度の研究では、ホールドープを目指してBサイトにTi、Hfを化学置換した薄膜の高品質化に成功した。一方で、ホールドープした薄膜でさえ、電気伝導性が著しく低く、電気輸送特性を通じてフラットバンド構造由来の量子物性の観測を行うことが困難であった。
そこで本年度は、光学バンドギャップがSn2Nb2O7、Sn2Ta2O7、Pb2Nb2O7、Pb2Ta2O7の4種類の化合物においてどのように推移していくかを検討した。第一原理計算によるバンド構造からは、AサイトをSnからPbに置換することで価電子帯がより平坦に、BサイトをNbからTaに置換することで伝導帯がより平坦になることが示唆されていた。このバンド構造から、直接遷移・間接遷移に対応する光学バンドギャップの差が、価電子帯の平坦さに対応することに着目し、光学測定の結果が理論の予想する傾向と合致することを確認した。また、各元素の軌道準位を考慮することで、本物質系のバンドギャップが説明できることを明らかにした。
以上は、本系におけるバンドエンジニアリングを目指すうえで大変意義深い
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要で述べた通り、当初の計画通りに対象物質であるパイロクロア型酸化物およびその化学置換した物質の高品質薄膜化に成功した。高品質薄膜試料の特性を生かして、詳細な光学測定を行うことで、理論的に予想されているフラットバンド構造と対応する光学バンドギャップの観測にも成功し、本物質系の機能化に向けた基礎的な物性を明らかにできた。
一方で、本物質系の著しく低い電気伝導性は予期していなかった点である。昨年度の研究中に明らかになった本問題点に対して、未だに根本的な解決が出来ておらず、電気輸送特性測定の妨げとなっている。ホールドープした試料でさえ導電性を示さないことから、結晶中の酸素欠損によって、ホールキャリアが薄膜中の酸素欠損によって補償され実質的にはドープできていない可能性が考えられた。そのため、成膜後に酸素やオゾン雰囲気化においてアニール処理を施すことで酸素欠損を埋めることを試みた。アニール後において格子定数が縮小したことから、少なくともある程度の酸素欠損を埋めることができたと考えられたが、依然として試料は絶縁体のままであった。したがって、ホールキャリアが理論的には有効質量無限大であるフラットバンドにドープされ、電気伝導に寄与できていない可能性を考えている。
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| Strategy for Future Research Activity |
現状の最大の課題は、電気輸送特性の測定である。現在までの進捗状況に述べた通り、バンド構造に起因して、ドープしたキャリアが局在化してしまっていると考えている。そのため、価電子帯の局在性を緩和するようなAサイトへの化学置換を行う必要がある。一方でこれは、当初予定していたフラットバンド構造を崩す方向の化学置換でもあるため、電気伝導性とバンドの平坦性のバランスを考慮せねばならない。また、本物質系の化合物そのものに電気を流すのではなく、導電性の他のパイロクロア型酸化物とのヘテロ界面を作製し、フラットバンド構造由来のトポロジカルな表面状態を界面伝導において観測するという研究方向も同時に検討している。
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| Causes of Carryover |
当初の計画では、化学置換の手法としてA2B2O7のBサイト置換に加えてOサイトの窒素置換を予定しており、そのための窒素ラジカルソースの購入を予定していた。しかしながら現在までの進捗状況に述べた通り、Bサイトの化学置換によって電気伝導性の向上が見られなかったため、窒素置換の実験を延期しており、予算に余剰が生じた。
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Research Products
(4 results)
