2020 Fiscal Year Research-status Report
室温ワイル反強磁性体を示す新規マンガン窒化物の物性解明
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20K15173
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| Research Institution | Shizuoka University |
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Principal Investigator |
川口 昂彦 静岡大学, 工学部, 助教 (30776480)
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2020-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | トポロジカル物質 / ワイル磁性 / 窒化物 / 逆ペロブスカイト / 薄膜 / エピタキシャル / パルスレーザー堆積法 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年、磁気メモリをはじめとする磁気デバイスの高集積・高速化への期待から、漏れ磁場を作らず、高速応答を示す反強磁性体デバイス実現の期待が高まっている。このような中、「ワイル反強磁性」がその有力候補として大きな注目を集めている。しかし、ワイル反強磁性を示す材料の報告は限られており、材料選択性の観点から更なる材料探索が求められている。研究代表者は、これまでにワイル反強磁性体として見つかっている材料と共通の原子配列を含有する、マンガン系窒化物Mn3AN (A=金属元素)に注目した。研究の結果、Mn3(Sn,Bi)Nの粉末試料においてワイル反強磁性を示唆する特徴的な磁化曲線を得た。しかし、マンガン窒化物へのビスマス置換は研究代表者が世界に先駆けて合成した物質であるため、全く先行研究がなく、より詳細な調査が必要である。そこで、本研究では本材料がワイル反強磁性体であることを明らかにするため、良質な試料を作製し、その性能を調査することを目的としている。
これまでの研究成果として、まずビスマス置換の影響を調べるために、ビスマス置換量を変化させた粉末試料を作製し、特性を評価した。その結果、仕込み組成がビスマス置換量10%から20％の試料で特徴的な形状を持つ磁化曲線が得られた。ただし、結晶相を同定するとマンガン系窒化物だけでなくビスマス金属も析出していることが分かった。これは仕込み通りの組成でビスマスが置換されていないことを意味する。解析の結果、仕込み量の半分程度が実際にビスマスに置換されていることが示唆されている。
また、性能解明のために結晶方位のそろった試料を作製すべく、薄膜作製に取り組んだ。結晶化の条件を調べるために、ビスマス置換なしのMn3SnNの薄膜をパルスレーザー堆積法で作製した。その結果、酸化マグネシウム単結晶基板上に、結晶性の高い結晶方位のそろったMn3SnN薄膜を作製することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
まずビスマス置換の影響を調べるために、スズに置換するビスマスの仕込み組成を5%, 10%, 15%, 20%, 40%, 60%と変化させた粉末試料を合成し、特性を評価した。まず合成後の結晶相をX線回折法により同定した。その結果、いずれの試料でもマンガン系窒化物の結晶構造を持つ結晶相に加えて、ビスマス金属の結晶相が観測された。しかし、窒化物相の格子定数を調べたところ、ビスマス仕込み組成の増加に従って、一定の変化を示すことが分かった。また、各仕込み組成の試料について磁化を測定したところ、仕込み組成の異なる試料では異なる温度依存性を示した。また、10%から20%の試料でワイル反強磁性を示唆する特徴的な形状を有する磁化曲線が得られた。一方、5%, 40%, 60%の試料において磁気転移温度以下での磁化曲線は通常の強磁性的な形状を示した。
以上のことから、窒化物相へのビスマス置換は少なくとも部分的には成功していると考えられる。そこで、より詳細な解析を行ったところ、窒化物相への実際のビスマス置換量は、それぞれの試料で仕込み組成のおよそ半分程度であることが示唆された。単相化が難しい理由として、合成過程でビスマスが比較的低温で融解してしまい合成温度(800℃)では既に分布が偏ってしまっていること、ビスマスの窒化物相中の拡散速度が遅い可能性があることなどが挙げられる。
また、性能解明のために結晶方位のそろった試料を作製すべく、パルスレーザー堆積法を用いて薄膜作製に取り組んだ。結晶化の条件を調べるために、酸化マグネシウム単結晶基板上へのビスマス置換なしのMn3SnNの薄膜作製を試みた。予想と異なり成膜中の磁場印加を必要とせず、500℃での作製において、窒化物単相の薄膜を得ることに成功した。詳細な解析の結果、窒化物相の結晶方位は3次元的にそろっており、いわゆるエピタキシャル薄膜であることが明らかとなった。
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| Strategy for Future Research Activity |
これまでの研究で、ビスマス無しのMn3SnNエピタキシャル薄膜の作製に成功したので、まず組成を変えた薄膜作製を進める。ビスマス置換したマンガン系窒化物薄膜の作製を進めながら、ビスマス置換なしのマンガン組成を過剰にした薄膜の作製も進める。これは、マンガンはスズの原子位置に置換することも可能であり、ビスマス置換の効果を明らかにするためである。すなわち、ビスマスが置換されず単にマンガン／スズ比が変化しただけの薄膜がもつ性能と、ビスマス置換に成功した薄膜の性能を区別できるようにするために必要な薄膜である。
これまではマンガン系窒化物の薄膜作製でよく使用されている酸化マグネシウム基板を用いてきたが、様々な基板上に薄膜を作製することで、異なる格子定数の基板から受ける影響も調査する予定である。もし異なる歪み状態で材料の磁気的性能が変化すれば、応用上も興味深い結果となる。
窒化量に関しても変更できる可能性がある。そのため、ラジカル窒素供給源を購入して、反応性の高いラジカル窒素雰囲気下での薄膜作製を試みる予定である。
このようにして得られた薄膜について、磁化測定を進めつつ、ワイル反強磁性体にとって重要な性能であるホール効果を測定していく予定である。
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| Causes of Carryover |
旅費については、新型コロナウイルスの影響で予定していた学会などへの出張はすべて無くなったためである。また物品費について、研究を進めていく過程で、100万円以上の装置購入の必要性が出てきたが、昨年度は新型コロナウイルスの影響で、検討していた装置の年度内の納入が困難であった。そのため、次年度（2021年度）の発注を見越して、予算を繰り越したためである。旅費としては、新型コロナウイルス感染状況次第ではあるが、10月に大阪で開催される国際学会APT2021や、9月に開催される応用物理学会秋季学術講演会などへの出張費に使用する予定である。
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