混合原子価化合物UM3O10(M=V, Nb, Ta)の原子価および構造の決定

2021 Fiscal Year Research-status Report

• Project/Area Number: 20K15203
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 秋山 大輔 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教 (80746751)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: 5価ウラン化合物

Outline of Annual Research Achievements

遷移金属元素とウランの化合物であるUM3O10(M=V, Nb, Ta)については結晶構造に関する知見も少なく、ウランの原子価についても不明な部分が多い。本研究で は高純度のM3O10(M=V, Nb, Ta)を合成したうえで、構造を明らかにするとともに、ウランの価数をMIV端XANESスペクトルから評価する。ここから、5価ウラン化 合物の生成メカニズムを明らかにすることを目指す。令和2年度に合成したウラン酸化物と遷移金属である、UM3O10(M=V, Nb, Ta)のMIV吸収端におけるXAFS測定を行うため、令和3年度はその準備として真空チャンバーの作成を行っている。核燃料物質の使用に関する規制上、MIV端を利用した原子価の評価が困難な場合に備え、他の2種類のアプローチによる原子価の評価手法を進めている。一つ目はUのLIII吸収端における高分解能XANES(HERFD-XANES)である。HERFD-XAFSを用いて5価ウラン化合物であるFeUO4の測定を行い、原子価評価の有効性を確認した。二つ目はXPSを用いた評価であり、標準試料としてUO2、U3O7、U3O8、UO3をそれぞれ分析し、原子価の評価を行うことができた。令和4年度は真空チャンバーを用いてUのMIV吸収端におけるXAFS分析と、HERFD-XANES及びXPSを用いた分析を行う。

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初の目的であるMIV吸収端におけるXAFS測定は核燃料物質の使用に関する規制上、進行が遅れている。現在は真空チャンバーを作成してKEK-PFの放射線管理者と相談し、核燃料物質の使用を目指している段階である。一方で当初の計画にはないHERFD-XANESやXPS等の原子価評価における他のアプローチを進めており、これらは順調に測定が行えていることからおおむね順調に進展しているとした。

Strategy for Future Research Activity

今後は作成した真空チャンバーを用いてを用いてUM3O10(M=V, Nb, Ta)のU-MIV吸収端におけるXAFS測定を実施することを目指す。また並行してHERFD-XANESやXPSを用いてUM3O10(M=V, Nb, Ta)の原子価評価を行い、複数の分析から多角的な評価を行うことでより信頼性の高いデータを得ることを目的とする。これらの分析から得られた結果を基に、5価ウラン化合物の生成メカニズムを明らかにすることを目指す。

Causes of Carryover

今年度購入予定であった消耗品を、在庫から消費したため予定金額より使用額が小さくなった。次年度は初年度購入予定だった消耗品も合わせて購入する予定である。旅費についてはコロナ禍で出張回数が減少したことで予定よりも使用額が減額となった。次年度は当初予定していたUのMIV端におけるXAFS測定を行うKEK-PFに加え、HERFD-XANES測定を行うSPring-8、XPS測定を行う原子力研究開発機構人形峠環境技術センターに出張する予定である。