Deep insight into the nano-interface of structural polysaccharide materials: A theoretical and computational study

2022 Fiscal Year Final Research Report

• Project/Area Number: 20K15232
• Research Category: Grant-in-Aid for Early-Career Scientists
• Allocation Type: Multi-year Fund
• Review Section: Basic Section 32010:Fundamental physical chemistry-related
• Research Institution: University of Miyazaki
• Principal Investigator: Uto Takuya 宮崎大学, 工学部, 准教授 (60749084)
• Project Period (FY): 2020-04-01 – 2023-03-31
• Keywords: セルロース / キチン / イオン液体 / 溶解機構 / 分子動力学計算

Outline of Final Research Achievements

We have adopted a molecular dynamics (MD) approach to study the dissolution of chitin crystals in imidazolium-based ionic liquids. It was observed that cellulose and chitin chains were peeled from their crystal surface accompanied with cleavage of hydrogen bonds. The solubility vs. the number of intermolecular hydrogen bonds had relatively good correlation. A screening combined with machine learning was employed to search cellulose solvents based on solubility prediction. The analysis of MD trajectories showed that the chitin solubility was strongly dependent on the ionic radius of anion. Furthermore, quantum chemistry (QM) calculations were performed to evaluate the steric energy of imidazolium-based cations, indicating that the conformational flexibility of side chain affected the physical properties and ion configuration of ionic liquids, which determined chitin solubility.

Free Research Field

理論・計算化学

Academic Significance and Societal Importance of the Research Achievements

持続可能な循環型社会を形成するために、バイオマスの利活用に関する研究開発が必要不可欠である。木質細胞壁や甲殻類外骨格などに見出されるセルロースやキチンは構造多糖であり、高結晶性繊維のため、水や一般的な有機溶媒に難溶で加工性に乏しい問題がある。最近、構造多糖材料を良好に溶解するイオン液体に注目されている。そこで、イオン液体中ににおけるセルロース・キチン溶解機構を、分子シミュレーションによって明らかにした。さらに、データ駆動型解析の適用を検討することで、難溶性バイオマスの優れた溶媒探索を検討した。したがって、高分子繊維の溶媒探索におけるハイスループットスクリーニング技術の基盤形成に貢献した。